山西
太阳能驱动的定向生物质加氢被认为是生产可再生化学品的一种极具前景的途径，但目前仍面临诸多挑战。基于此，中国科学技术大学熊宇杰教授、龙冉教授和龚万兵（共同通讯作者）等人报道了一种催化剂，其由负载在TiO2纳米片上的铜单原子（CuSAs）构成，具有四配位的Cu1-O4结构，用于在温和反应条件下，利用绿色甲醇作为氢源，通过太阳能驱动对各种生物质衍生的平台分子进行高效且选择性的氢化，以生成高价值的可再生化学品。
对于半纤维素衍生的FAL氢化反应，糠醇（FOL）的产率高达34 mol h-1 molCu-1，且具有优异的选择性（>99%），在光化学流反应器中表现出色。在自然阳光照射下的克级氢化反应进一步证明了这种催化剂的实用潜力。
通过结合先进的原位sXAS和密度泛函理论（DFT）计算，作者直接确定了Cu单原子位点的价态动态演变。简而言之，Cu2+在CuSAs-TiO2上首先通过光生电子预激活为Cu+，然后Cu+捕获一个空穴转化为Cu2+以进行甲醇氧化生成活性氢，接着又回到Cu+以进行FAL氢化。
基于这种动态演变过程，通过串联反应同步利用光生电子和空穴。本研究为基于对动态演变过程的新认识实现高效且可持续的生物质制氢转化为可再生化学品提供了方法。
Solar-driven production of renewable chemicals via biomass hydrogenation with green methanol. Nat. Commun.,2025, https://doi.org/10.1038/s41467-025-56094-4.
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