毛俊杰/杨健Angew.：镉单原子实现安培级电流密度下CO电还原

研究内容

为了实现CORR和H2O活化之间的平衡相关性，一种有效的策略是在空间上分离*CO和*H的吸附位点，这一概念类似于双活性位点催化剂。

受此启发，安徽师范大学毛俊杰/杨健介绍了两种铜基模型电催化剂，用镉单原子修饰的铜纳米片(Cd-SACs@Cu NS）和未改性的Cu纳米片（Cu NS）合理设计用于研究CORR中C-C与C2+醇的偶联机制，Cd-SACs@Cu NS在1100 mA cm-2的电流密度下，对C2+醇的法拉第效率（FE）显著提高了近70%，并在流动池的碱性条件下，在宽范围的电流密度（100-2100 mA cm-2）下保持了更高的FE（>50%）。相关工作以“Atomically Isolated Cd Sites Boosting CO Electroreduction to C2+ Alcohols at Ampere-Level Current Densities”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1. 作者报道了Cu纳米片上的Cd单原子(Cd SACs@Cu NS）的摩尔比为1:151，其中Cd原子原子原子分散在面心立方Cu晶格中。

要点2. Cd-SACs@Cu NS电催化剂在1100 mA cm-2的高电流密度下，C2+醇产品的最大FE为64.5%，同时在流动池中的宽电流密度范围（100-2100 mA cm-2）内保持FE超过50%。同时，C2+醇的最大部分电流密度通过Cd SACs@Cu NS达到1100 mA cm-2，是原始Cu纳米片（510 mA cm-2）的2.1倍。

要点3. 原位拉曼光谱、原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）、电子顺磁共振（EPR）测量和密度泛函理论（DFT）计算表明，原子分散的Cd与Cu原子增强了关键*CO中间体的吸附，并促进了氢原子从Cd溢出到Cu位点，从而促进了*CH2CHOβ-碳的质子化，导致在安培级CORR中选择性形成C2+醇。

研究图文

图1. 电催化剂形态和结构的表征。

图2.Cd SACs@Cu NS和Cu NS在流动池中的CORR性能。

图3. 无阴极MEA电解槽中的电催化CORR性能。

图4.Cd-SACs@Cu NS和Cu NS的CO吸附特性。

图5.Cd-SACs@Cu NS和Cu NS的水活化特性。

文献详情

Atomically Isolated Cd Sites Boosting CO Electroreduction to C2+ Alcohols at Ampere-Level Current Densities

Yu Zhang, Changgeng Wei, Bin Nan, Thomas Frauenheim, Jian Yang,* Junjie Mao*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202524324

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