广东
研究介绍
核能作为高效、低碳的能源形式，被认为是实现未来能源结构转型的重要支撑。然而，核能利用的背后，是高放射性核废物处理这一全球性科学难题。
核反应堆在运行过程中会产生复杂的乏燃料废液，其中富含镧系 (Ln) 与锕系 (An) 元素。两类离子在化学性质上极为相似：它们具有相近的离子半径、相同的三价状态和相似的水合结构。这种高度相似性使得分离它们如同在一群“化学双胞胎”中识别个体，是核化学与放射化学中公认的“皇冠级难题”。实现高效的锕镧分离不仅关系到核废料体积减量化和长期放射毒性降低，更直接影响核燃料闭式循环体系的经济性、安全性与可持续发展能力。
长期以来，国际上主流的锕镧分离技术以液–液溶剂萃取为主，但该方法工艺复杂、能耗高、需要大量有机配体，且会产生二次废液。膜分离技术以其绿色、高效、易于连续化的特性被视为理想替代方案。然而，在核废液这种高酸度、高辐照、高腐蚀性的极端环境中，传统膜材料普遍面临稳定性不足的问题：聚合物膜易被酸性介质侵蚀，陶瓷膜虽具刚性却脆性大，而金属有机框架 (MOF) 膜虽然拥有精准可调的孔道结构，但其有机配体在强酸与辐射下极易降解。这一困境使 MOF 膜始终徘徊在“实验室展示”与“工程应用”的临界点。
如何在分子尺度上实现结构稳定性与选择性分离性能的统一，成为全球核化学与材料科学领域共同面临的关键挑战。
研究内容
针对这一挑战，兰州大学陈熙萌教授与李湛教授团队提出了一种全新的膜材料构筑理念，并在英国皇家化学会旗舰期刊Chemical Science上发表了题为“
Interlayer oxygen-bridged dual-channel 2D MOF membrane” (《二维氧桥 MOF 膜为核燃料循环与放射性稀土分离提供稳定新方案》) 的研究论文，并被选为内封面文章
该研究以“氧桥键控稳定”和“限域空间诱导生长”为核心策略，在石墨烯氧化物（GO）层间原位生长出具有氧桥连接的二维金属有机框架膜（Lob-MOF），实现了 MOF 膜在极端化学条件下的结构稳定化与功能优化。
这一构筑策略的核心在于在 GO 层间引入无水 NiCl₂ 前驱体，通过限域水解与有机配体反应生成 Ni–O–Ni 氧桥结构。氧桥键不仅像“分子铆钉”一样固定层间结构、抑制 MOF 无序结晶，还在垂直方向上形成规则的纳米通道，与 MOF 面内孔道共同构成双通道体系。这一“二维限域+氧桥键”设计，使膜体在化学键层面获得超强稳定性。实验结果显示，该膜在 7.5 M 硝酸和 200 kGy 辐照条件下仍能保持结构完整，水通量提升 16.7 倍，机械强度提升近九倍，展现出迄今 MOF 膜体系中罕见的力学与化学稳定性。
在性能测试中，Lob-MOF 膜在强酸溶液中实现了对锕镧离子的高选择性分离。研究发现，该膜的主通道孔径约为 4.96 Å，介于线形双氧锕离子（UO₂²⁺、AmO₂²⁺，约 4.8 Å）与球形水合镧离子（Ln³⁺，约 5.0 Å）之间。结果表明，球形 Ln³⁺ 在通道口形成水合势垒被阻挡，而线形 AnO₂²⁺ 离子沿通道轴向定向迁移得以通过，实现了“形态调控驱动的离子选择性传输”。分离系数（SF）超过 500，远高于现有 MOF 膜报道值。分子动力学（MD）与密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示了离子迁移机理：线形锕氧离子在膜中迁移势能面平缓，通行活化能仅 0.85 kcal·mol⁻¹，而 Ln³⁺ 离子需克服高势垒超过 5 kcal·mol⁻¹。这一结果证实，Lob-MOF 膜的分离机制是尺寸筛分与取向调控的协同结果。更为关键的是，在连续运行 360 小时的交叉流系统中，膜性能未出现衰减，显示出优异的长期稳定性。
这一成果不仅解决了 MOF 膜的“稳定性瓶颈”，更重要的是，它在分子结构层面建立了“化学键控制稳定性”的新范式。氧桥限域策略通过构筑内生化学连接，实现了从外部强化到内部自稳的转变。这种从结构自洽性出发的设计理念，使材料能够在酸、辐射与压力的多重作用下仍保持有序结构，是 MOF 膜材料科学的关键跃升。
兰州大学团队的研究不仅在技术上实现了核废料分离的新突破，更在科学思想上拓展了极端环境材料设计的边界。首先，该成果为核化学与放射化学提供了一条全新的绿色分离途径。与传统的溶剂萃取体系（如 DIAMEX、SANEX、TRUEX）相比，Lob-MOF 膜体系无需有机萃取剂，不产生有机废液，操作安全且可持续，代表着核废料处理工艺由“化学萃取”向“固态分离”的重要转型。其次，它在 MOF 膜领域引入了“限域诱导化学反应”与“桥键稳定化”的结构设计原则，为高稳定性功能膜材料的开发提供了新的理论框架。这种设计思路可推广至其他过渡金属（Co、Zn、Cu 等）体系，甚至可扩展至催化、电化学、环境治理等领域。
从更宏观的角度看，这项研究对我国核能可持续发展具有战略意义。高效、稳定、可控的分离膜是未来核燃料闭式循环体系的关键环节，直接影响核能利用效率与环境安全水平。Lob-MOF 膜的成功表明，我国科研团队已具备从基础化学设计到工程应用过渡的系统创新能力。这项成果不仅提升了我国在核分离材料领域的国际影响力，也为全球极端环境材料科学提供了新的研究路径。
科学的本质，在于在复杂中发现秩序，在极端中保持稳定。氧桥限域 MOF 膜的成功，展示了材料科学如何在分子层面实现“结构的理性与功能的智慧”。它提醒我们，真正的稳定并非被动抵御破坏，而是通过结构自洽与键能平衡主动实现持久秩序。未来，随着这种设计思想在更多二维体系中的拓展，我们或许将看到 MOF 膜在核废料处理、放射性水净化、稀有金属回收，乃至太空核动力系统中的广泛应用。它标志着材料科学从“抗极端”走向“驯极端”的时代正在到来。
论文信息
Interlayer-Bridged Dual-Channel 2D MOF Membranes for Ultra-Stable Ion Sieving in Extreme Environments
Yaxin Hao, Qifeng Gao, Xiaonan Mao, Zhencun Cui, Youqian Ding, Wangsuo Wu, Ximeng Chen* and Zhan Li*
Chem. Sci., 2025,16, 21346–21358
https://doi.org/10.1039/D5SC06842H
作者简介
郝亚新
本文第一作者，兰州大学博士研究生在读。主要研究方向为二维层状膜的设计合成及其层间选择性传质过程研究。在
Chem Sci, Adv Sci等著名期刊发表多篇论文。
李湛
本文通讯作者，兰州大学研究员，主要针对氢锂同位素、镧锕离子等重大战略元素，开展二维通道中的限域分离过程与高效分离提取技术的研究。以第一/通讯作者在
Adv. Mater.（4 篇），
PRX Energy，Nano Lett.（3 篇）,
Chem. Sci.（2 篇）,
JACS Au，Adv. Funct. Mater.（2 篇）,
Anal. Chem.（4 篇），
Small等化学与材料类顶级期刊发表论文 40 余篇，荣获国务院国资委颁发的中央企业熠星创新创意大赛三等奖和中国分析测试协会科学技术(CAIA)一等奖，兼任中国海洋学会海水淡化与水再利用分会青年委员。入选“西部之光”人才培养计划，甘肃省重点人才，中国科学院青年创新促进会等人才项目，青海省“昆仑英才-高端创新人才”，兰州市级人才。主持国家重点研发计划任务，国家自然科学基金面上/青年项目、教育部联合基金、甘肃省级重点研发计划，甘肃省重点项目等。
陈熙萌
本文通讯作者，兰州大学教授，博士生导师。主要从事射线与物质相互作用研究。主持航天探月工程项目、973 预研项目、国家自然科学基金项目、核工业基金项目、甘肃省重大科技专项等科研项目 30 余项。在
Adv Mater, PRX energy, Nano Lett, Chem Sci, PRA, PRB等权威期刊发表学术论文 200 余篇。
期刊简介
Home to exceptional research and thought-provoking ideas. Open and free, for authors and readers.
rsc.li/chemical-science
Chem. Sci.
2-年影响因子*7.4分 5-年影响因子*7.8分 JCR 分区*Q1化学-综合 CiteScore 分†12.6分 中位一审周期‡33天
Chemical Science 是涵盖化学科学各领域的跨学科综合性期刊，也是英国皇家化学会的旗舰期刊。所发表的论文不仅要在相应的领域内具有重大意义，而且还应能引起化学科学其它领域的读者的广泛兴趣。所发表的论文应包含重大进展、概念上的创新与进步或者是对领域发展的真知灼见。发文范围包括但不限于有机化学、无机化学、物理化学、材料科学、纳米科学、催化、化学生物学、分析化学、超分子化学、理论化学、计算化学、绿色化学、能源与环境化学等。作为一本钻石开放获取的期刊，读者可以免费获取所发表论文的全文，同时从该刊的论文版面费由英国皇家化学会承担，论文作者无需付费。
Editor-in-Chief
Andrew Cooper
利物浦大学
Associate editors
Vincent Artero
格勒诺布尔阿尔卑斯大学／法国原子能和替代能源委员会Luis M. Campos
哥伦比亚大学Lin Chen
西北大学Graeme Day
南安普敦大学Mircea Dincă
麻省理工学院François Gabbaï
得克萨斯农工大学Subi George
贾瓦哈拉尔·尼赫鲁高级科学研究中心Ryan Gilmour
明斯特大学Stephen Goldup
伯明翰大学Jinlong Gong (巩金龙)
天津大学Zaiping Guo (郭再萍)
阿德莱德大学Christian Hackenberger
德国莱布尼茨分子药理学研究所Malika Jeffries-EL
波士顿大学
Ning Jiao (焦宁)
北京大学Tanja Junkers
莫纳什大学Hemamala Karunadasa
斯坦福大学Maja Köhn
弗莱堡大学Yi-Tao Long (龙亿涛)
南京大学James K McCusker
密歇根州立大学Thomas J Meade
西北大学Paolo Melchiorre
博洛尼亚大学Gabriel Merino
墨西哥国家理工学院科研和高级研究中心Hannah Shafaat
加州大学洛杉矶分校Dmitri Talapin
芝加哥大学Toshiharu Teranishi
京都大学Andrei Yudin
多伦多大学
* 2024 Journal Citation Reports (Clarivate, 2025)
† CiteScore 2024 by Elsevier
‡ 中位数，仅统计进入同行评审阶段的稿件
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