港中深朱世平院士、张祺助理教授AM：新型抗蠕变胶带

在当今科技领域，胶带作为结构粘结、生物医学设备和柔性电子等领域的关键材料，其性能可靠性备受关注。然而，长期存在的蠕变问题——即在持续应力下胶粘界面发生缓慢且不可逆的变形——严重限制了胶带在安全关键应用中的使用寿命。尽管现有研究多通过引入动态非共价相互作用来提升短期能量耗散与粘附强度，但这些作用因其可逆性而在长期负载下无法有效抑制蠕变。共价交联网络虽能抵抗蠕变，却以牺牲表面顺应性和界面粘附力为代价。如何平衡动态耗散与永久机械稳定性，成为胶粘材料领域的一项核心挑战。

近日，香港中文大学(深圳)朱世平院士、张祺助理教授课题组提出了一种创新解决方案：通过精确调控聚合物网络的拓扑结构，成功研发出具有优异抗蠕变性能的离子凝胶胶带。该研究系统比较了线性、共价交联和缠结主导三种网络结构，发现以限域缠结为主导的拓扑网络能够在保持强界面粘附的同时，将蠕变速率降低三个数量级。该设计通过长链缠结与稀疏交联的协同作用，实现了弹性能量的高效存储，从而解决了动态耗散与永久机械完整性之间的传统矛盾。相关论文以“Anti-Creep Adhesive Tapes via Trapped-Entanglement-Regulated Topological Networks”为题，发表在

Advanced Materials

研究团队首先通过调控引发剂与交联剂的比例，设计了三种典型网络结构：线性主导、高交联主导和缠结主导。图1示意图直观对比了这三种结构在恒定剪切应力下的链运动与变形响应：线性网络易发生链滑移与蠕变，共价交联网络虽稳定却缺乏表面适应性，而缠结网络则通过“滑动锚定”机制在保持链流动性的同时有效传递应力，为抗蠕变与强粘附提供了理想平衡。

图1 a) 在恒定外部剪切应力（τ）下聚合物基胶带搭接接头的示意图。三种典型聚合物拓扑的链运动和时间相关机械响应比较，包括 b) 线性/悬挂主导，c) 共价交联主导，和 d) 缠结主导聚合物网络。

随后的剪切蠕变实验进一步验证了拓扑结构对胶带长期性能的决定性影响。如图2所示，随着交联密度提高，胶带的蠕变速率有所下降，但过度交联会导致界面粘附失效。而当固定交联剂含量并降低引发剂浓度时，缠结主导样品在50 kPa应力下表现出极低的蠕变速率，且能在50小时内不发生内聚破坏。与主流商用胶带相比，缠结型胶带在抗蠕变方面表现尤为突出，并在高温和多种基材上均保持稳定粘附。

图2 a) 不同交联剂含量下IGA的剪切蠕变曲线；b) 对应的失效时间；c) 蠕变速率。d) 不同引发剂含量下IGA的剪切蠕变曲线；e) 对应的失效时间；f) 蠕变速率。g) IGA-T与商用双面胶带的剪切蠕变曲线对比；h) 失效时间；i) 蠕变速度。

为了探究其背后的力学机制，研究团队对胶带在不同负载下的蠕变行为进行了系统测试。图3显示，缠结型胶带在低至7 kPa的应力下仍能有效存储弹性势能，并具有约8.7 kPa的蠕变阈值。而在拉伸与应力松弛实验中，该结构表现出更强的应变硬化能力和应力保持率，说明其拓扑约束能有效延缓能量耗散，提升抗蠕变能力。

图3 a) IGA-T在不同静态负载下的剪切蠕变曲线；b) 蠕变速率随静态负载的变化，显示蠕变阈值；c) IGA-T与IGA-L的搭接剪切应力-位移曲线；d) 不同剪切速率下的最大粘附强度；e) 拉伸应力-应变曲线；f) 应力松弛曲线；g) 外部应力下聚合物拓扑网络的势能耗散与存储示意图。

流变学分析为理解网络结构的本质差异提供了更深层次的视角。图4中的时间-温度叠加曲线表明，缠结型与高交联型网络在低频下仍保持弹性主导，而线性样品则逐渐呈现流体特性。通过计算链密度与凝胶含量，研究确认缠结型网络中每立方米含有9.67摩尔的永久交联与缠结点，远高于仅由化学交联所提供的数量，从而构建出兼具弹性与可变形性的稳定网络。

图4 a) IGA-T在20°C参考温度下的时间-温度叠加主曲线；b) IGA-L的主曲线；c) IGA-T与IGA-L的损失因子对比；d) 温度对移位因子的影响；e) 不同引发剂含量下的链密度；f) 凝胶含量；g) 杨氏模量与韧性；h) 松弛时间谱；i) 粘弹性窗口比较。

最后，图5通过Lake-Thomas模型与循环剪切实验揭示了缠结结构在抑制界面裂纹扩展方面的优势。结果显示，较长链段能显著提高临界能量释放率，延缓裂纹扩展；而在100 kPa循环应力下，缠结型胶带表现出卓越的耐久性，未出现明显变形或开裂，进一步证实其在动态负载下的可靠性。

图5 a) Lake-Thomas模型中链段重复单元数对界面断裂影响的示意图；b) 临界能量释放率与重复单元数的关系；c) IGA-C、IGA-L与IGA-T在100 kPa循环剪切应力下的稳定性对比。

综上所述，该研究通过简单调控交联与引发剂比例，成功构建出以缠结为主导的拓扑网络，使胶带在长期静态与循环负载下均表现出优异的抗蠕变性能和界面稳定性。这一拓扑驱动策略不仅为理解聚合物胶粘材料的蠕变机制提供了新视角，也为开发下一代高性能、高可靠性胶粘系统奠定了理论与实践基础。