CEJ||用于协同光热-光催化活性和海水淡化过程中盐分收集的仿生太阳能驱动界面蒸发器

研究背景

Part.01

太阳能驱动的界面蒸发在饮用水生产中起着至关重要的作用。然而，现实世界中错综复杂的水条件继续对其利用构成限制。本研究以定向冷冻法制备了一种新型的具有径向中心结构的PPy/BiVO4-PI/MXene气凝胶复合材料作为蒸发器，将光热和光催化性能集成到蒸发系统中。用高浓度盐水、模拟海水和印染废水替代实际污染水体，评价界面蒸发过程中光催化降解和集盐的效果。在1 kW m-2辐照下,PPy/BiVO4-PI/MXene复合材料的蒸发速率为1.64 kg m-2 h-1，光热效率为96.77%。在含有20 wt%氯化钠的高浓度盐水中，PPy/BiVO4-PI/MXene的蒸发速率为1.32 kg m-2 h-1，光热转换效率为77.41%。此外，连续蒸发15天后，约可收集26.7g盐。此外，PPy/BiVO4-PI/MXene对MB、RhB、CR和MG等有机染料表现出优异的光催化性能，其光催化效率分别为79.28%、70.96%、76.70%和80.95%。本研究实现了界面蒸发、光催化和集盐的协同效应，为高盐印染废水的处理提供了一种很有前途的选择。相关工作以"

Bionic solar-Driveninterfacial evaporator for synergistic hotothermal-Photocatalytic activities and salt collection during desalination"

研究内容

Part.02

本研究围绕太阳能驱动界面蒸发技术在高盐染料废水处理中的瓶颈问题，提出并构建了一种仿生PPy/BiVO4-PI/MXene复合气凝胶蒸发器，首次将光热-光催化-盐回收三大功能耦合于同一三维多孔结构，实现海水淡化、染料降解与盐资源化的协同。研究以植物“水分输运-酶催化-蒸腾”为灵感，采用径向冰模板法诱导聚酰胺酸/MXene分散液定向冷冻，形成中心辐射层状骨架；再经热酰亚胺化得到PI/MXene气凝胶基底，最后低温原位氧化聚合PPy并同步锚定BiVO₄纳米晶，制得直径2 cm、密度0.11 g cm⁻³的轻质圆片。

系统表征表明，复合气凝胶具有0–100 μm分级孔径(平均20.7 μm)、83%孔隙率及2 s内完全润湿的表面，径向排布的MXene-PI片层构成热绝缘“细胞壁”，赋予材料92.7 N压缩强度与10次循环不塌落的力学可靠性。光吸收测试显示，PPy/BiVO₄涂层在200–2000 nm范围内平均吸收率≈90%，带隙由PI的1.78 eV缩窄至0.69 eV，EPR证实光生载流子复合被显著抑制。在1 kW m⁻² 模拟光源下，纯水蒸发速率达1.64 kg m⁻² h⁻¹，光热转换效率96.8%，较PI/MXene基底提升34%。在20 wt% NaCl高浓盐水中连续蒸发8 h，速率仍保持1.32 kg m⁻² h⁻¹，效率77.4%，表面无盐结晶。借助“咖啡环”诱导的棉线输盐装置，实现15天持续收盐26.7 g，蒸发器表面始终洁净。光催化实验表明，对20 mg L⁻¹的MB、RhB、CR、MG四种染料3.5 h降解率依次为79.3%、71.0%、76.7%、80.9%，反应符合一级动力学，速率常数k最高达0.00558 min⁻¹，循环5次活性无衰减。

户外实测在平均0.82 kW m⁻²自然光照下进行，湖水、20 wt%盐水及20 mg L⁻¹ MG废水的蒸发速率分别为1.43、1.13与1.37 kg m⁻² h⁻¹，冷凝水电导率降至≤50 μS cm⁻¹，Na⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、K⁺浓度均低于WHO饮用水标准。研究证实，该仿生蒸发器通过“光热-光催化-盐回收”三元协同，突破了传统界面蒸发材料易被污染、结盐及功能单一的局限，为高盐有机废水的零排放与资源化提供了可扩展、低成本、全太阳能驱动的新范式。

研究数据

Part.03

图1.(a)径向结构PPy/BiVO4-PI/MXene复合气凝胶的制备过程；(b)PPy/BiVO4-PI/MXene气凝胶三维网络中水的传输示意图；(c)采用径向冰模板法形成辐射结构；(d)PI的化学合成路线；(e)单个PI/Mxene复合薄膜的图解；(f)PAA和Mxene薄膜之间的界面相互作用。

图2.(a-b)单层MXene薄片的扫描电子显微镜和透射电子显微镜图像；(c-f)单层MXene薄片的EDS元素图谱；(g-h)PPy/BiVO4-PI/MXene复合气凝胶的横截面和表面扫描电子显微镜图像；(i)单层PI/MXene复合薄膜的扫描电子显微镜图像；(j)Py/BiVO4表面涂层的扫描电子显微镜图像；(k)PPy/BiVO4-PI/MXene的横截面内侧的扫描电子显微镜图像；(l-q)PPy/BiVO4-PI/MXene的EDS元素图谱；(r)PPy/BiVO4-PI/MXene中元素的能谱和原子百分含量。

图3.(a)不同样品的FT-IR光谱；(b)PI、PI/Mxene和PPy/BiVO4-PI/MXene的XPS宽谱；(c)PPy/BiVO4-PI/MXene的C 1s的XPS谱；(d)PPy/BiVO4-PI/MXene的Ti 2p；(e)PI的C 1s；(f)PPy/BiVO4-PI/MXene的Bi 4f；(g)PPy/BiVO4-PI/MXene的O 1s；(h)PPy/BiVO4-PI/MXene的N 1s。

图4.(a-f)PPy/BiVO4-PI/MXene的动态水接触角；(g-i)PPy/BiVO4-PI/MXene的压缩应力-应变曲线和10次压缩循环；(j-k)PPy/BiVO4-PI/MXene的压汞/挤出曲线和孔径分布；(l)PPy/BiVO4-PI/MXene的热重分析。

图5.(a)太阳能驱动界面蒸发系统示意图；(b)制备的轻质PPy/BiVO4-PI/MXene气凝胶的数码照片；(c-d)1 kW m−2照射下纯水、PI、PI/MXene和PPy/BiVO4-PI/MXene的质量变化、蒸发效率和速率；(e-g)1-3 kW m−2照射下PPy/BiVO4-PI/MXene的温升曲线、质量变化、蒸发效率和速率；(h)1 kW m−2辐照10次循环后的蒸发效率和速率(c-h为三次测量的平均值)；(i)1-3 kW m−2辐照下的表面温度变化(c-h为三次测量的平均值)。

图6.(a-b)PPy/BiVO4-PI/MXene在模拟海水和不同浓度盐溶液中的质量变化、蒸发效率和速率；(c-d)在20 wt% NaCl溶液中连续蒸发8h后的蒸发速率和质量变；(e)PPy/BiVO4-PI/MXene的紫外-可见-近红外光谱；(f)测试蒸发前后模拟海水中的金属离子浓度(平均三次测量)；(g)在模拟海水中测量蒸发前后的阻力；(h)氯化钠溶液与玻璃容器和棉线的附着力和粘聚力示意图；(i)在酸性和碱性溶液中蒸发前后的pH值；(j)在20 wt%的氯化钠溶液中连续收集盐15天后表面的变化和盐分的大量收集。

图7.(a-b)太阳能驱动的界面蒸发室外装置的正面图和俯视图；(c)不添加光热材料的纯水；(d)纯水；(e)20 wt%氯化钠溶液；(f)20 mg/L染料溶液；(g)湖水中环境太阳温度、蒸发率和光功率密度的PPy/BiVO4-PI/MXene测量。

图8.(a-d)MB、RhB、CR和MG在不同时间的紫外-可见吸收光谱；(e)PPy/BiVO4-PI/MXene在MB、RhB、CR和MG溶液中的光降解曲线；(f)PPy/BiVO4-PI/MXene在MB、RhB、CR和MG中的光降解动力学曲线；(g)在添加或不添加PPy/BiVO4-PI/MXene的情况下，MB、RhB、CR和MG的降解效率(从三个测量值的平均值计算)；(h)以MG为例，得到了PPy/BiVO4-PI/MXene 5次循环光降解曲线；(i)光催化降解PPy/BiVO4-PI/MXene过程中采集的水样。

图10. PPy/BiVO4-PI/MXene可能的光催化机理。

图9.(a)PI、PI/MXene及PPy/BiVO4-PI/MXene复合材料的紫外-可见-漫反射光谱；(b) 绘制(αhv)1/n对光子能图，用于计算PI、PI/MXEn和PPy/BiVO4-PI/MXene的带隙能；(c) TEMPO−e-；(d)TEMPO-h+；(e)DMPO-·OH；(f)DMPO-·O2- EPR光谱。

研究结论

Part.04

本研究以植物“水分输运-酶催化-蒸腾”机制为灵感，成功构建了一种具有径向中心对称结构的PPy/BiVO₄-PI/MXene仿生复合气凝胶蒸发器，首次在单一太阳能驱动材料体系中实现了光热蒸发、光催化降解与盐收集的三功能协同。通过定向冰模板法与低温原位聚合策略，制备出具有分级多孔结构、优异机械强度及高光吸收率的轻质气凝胶材料。该材料在1 kW m⁻²光照下纯水蒸发速率达1.64 kg m⁻² h⁻¹，光热转换效率高达96.8%；在20 wt% NaCl高盐环境中仍保持1.32 kg m⁻² h⁻¹的蒸发速率与77.4%的效率，并可通过棉线诱导结晶装置连续15天收集盐26.7 g，表面无盐析污染。同时，该蒸发器对多种有机染料(MB、RhB、CR、MG)表现出显著的光催化降解性能，3.5小时内降解率均超过70%，最高可达80.9%，且循环使用5次后性能稳定。

户外实际应用中，该蒸发器在不同水质条件下(湖水、高盐废水、染料废水)均表现出优异的蒸发性能与水质净化能力，冷凝水符合饮用水标准，展现出良好的环境适应性、稳定性与可扩展性。本研究不仅突破了传统太阳能界面蒸发材料功能单一、抗污染能力差、盐结晶堵塞等瓶颈问题，还为高盐有机废水的综合治理与资源回收提供了一种绿色、高效、低成本的技术路径，具有广阔的应用前景与推广价值。

Part.05

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156282

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