北京
随着电动汽车和智能电网等电气化应用的快速发展，对高能量密度和高安全性电池的需求不断增加。锂金属因其高理论比容量（3860mAh/g），被认为是下一代高能量可充电电池的“圣杯”负极材料。凝胶聚合物电解质（GPEs）因其独特的“刚柔”特性而受到广泛关注，它们结合了液体电解质的高离子电导率（>1mS/cm）和聚合物基体的机械稳定性，既能保证高效的离子传输，又能增强电池的内在安全性。
在此，浙江大学陆盈盈团队采用含氟聚合物主链 TF 并将其引入高浓度醚基液体电解质（HCE）中，作为伪稀释剂，通过 -CF₃ 基团以非配位方式调节 Li⁺ 的溶剂化结构，从而实现低 Li⁺ 去溶剂化能垒和平衡的离子传输。TF+HCE 的弱溶剂化结构促进了均匀沉积，并有助于形成坚固、富含无机物的固体电解质界面（SEI）/正极电解质界面（CEI）。
因此，TF+HCE 在 30℃ 时展现出高离子电导率（4.02 mS/cm⁻¹），并在 Li||Cu 电池中实现了长期循环，2mAh/cm² 下可循环 300 次，1mAh/cm² 下可循环 1000 次（库仑效率（CE）≥98.73%）。此外，当与薄锂（45μm）和高面容量（2.09mAh/cm⁻²）的 Li||NCM811 全电池组装时，其在高电压（4.4V）下能够稳定循环。
值得注意的是，在高倍率（2C~3C）下可实现超过 500 次循环，且容量保持率 ≥80%。此外，在锂软包电池中实现了 465.63Wh/kg 的高能量密度。重要的是，2.5Ah Gr||NCM811 软包电池在 200 次循环后容量保持率约为 95%，突出了含氟 GPE 的氧化稳定性、可制造性和实际兼容性。
图1. 锂金属负极的电化学性能
总之，该工作开发了一种含氟凝胶聚合物电解质（TF+HCE），通过 -CF₃ 基团以非配位方式调节 Li⁺ 的溶剂化结构，实现了低 Li⁺ 去溶剂化能垒和平衡的离子传输。与液体电解质（HCE）和非氟化凝胶聚合物电解质（EE+HCE）相比，TF+HCE 能够形成富含无机物且机械性能优异的固体电解质界面（SEI），从而增强锂金属的稳定性。TF+HCE 具有高离子电导率（4.02 mS/cm⁻¹）、高锂离子迁移数（0.63）以及宽电化学窗口（5.29 V）。
在 Li||Cu 电池中，TF+HCE 能够在 2mAh/cm² 下实现 300 次循环，在 1mAh/cm² 下实现 1000 次循环，且库仑效率（CE）≥98.73%，显著优于文献中报道的现有凝胶聚合物电解质。当应用于 Li||NCM811 全电池时，TF+HCE 能够在高电压（4.4V）、薄锂（45μm）和高面容量（2.09mAh/cm²）条件下实现稳定循环。
值得注意的是，在高倍率（2C~3C）下可实现超过 500 次循环，且容量保持率 ≥80%。此外，使用 TF+HCE 组装的软包电池能够实现 465.63Wh/kg 的高能量密度。重要的是，2.5Ah Gr||NCM811 软包电池在 200 次循环后容量保持率约为 95%。因此，TF+HCE 解决了高能量锂金属电池的关键挑战，展现出优异的电压稳定性、界面兼容性和倍率性能，为下一代能源存储技术的发展提供了极具潜力的解决方案。
图2. Li||NCM811全电池的电化学性能和 CEI 的界面性质
Toward Practical Lithium Metal Batteries via Solvation Structure Regulation Strategy in In-Situ Polymerized Fluorinated Gel Polymer Electrolytes, Energy & Environmental Science 2025 DOI: 10.1039/d5ee03662c
陆盈盈 博士 长聘教授 博士生导师 目前从事新能源相关研究工作，在锂电、液流电池、固态电池方面具有长期研究经验，从材料、单体、系统层面协同提升电池安全性及能量密度。在Nat. Mater.、Nat. Energy 、Sci. Adv.、Nat. Commun. 等期刊发表多篇论文，为2021-2023爱斯维尔中国地区高被引学者。担任《过程工程学报》及Green Energy & Environment期刊编委。
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