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钙钛矿材料中高度能量无序导致严重的载流子非辐射复合,直接影响光伏器件的能量损失。目前,对钙钛矿太阳能电池中能量无序的调控及其与开路电压损失之间的关联尚不明确。
本研究华侨大学吴季怀、北京大学朱瑞和西北工业大学涂用广等人通过原位NH₃生成调控钙钛矿结晶过程,提升了其能量有序度。密度泛函理论计算表明,NH₃分子中N原子的孤对电子与Pb²⁺配位,显著提高了铅空位、Pb-on-I反位和I-on-Pb反位等缺陷的形成能。最终,我们获得了乌尔巴赫能量低至23.7 meV的高质量钙钛矿薄膜。最优器件实现了1.182 V的开路电压和26.26%的光电转换效率,开路电压损失降低了52 mV。
在ISOS-D标准下,器件在氮气环境中储存1100小时后仍保持95%以上初始效率,65°C下700小时后仍保持90%以上。此外,5×5 cm²微型组件效率达21.31%,代表了钙钛矿光伏领域的顶尖水平。
文章亮点:
原位NH₃调控结晶过程:利用苯甲酸铵热分解释放NH₃,动态调控钙钛矿结晶,显著提升晶体质量,降低缺陷密度。
乌尔巴赫能量显著降低至23.7 meV:表明能量无序度大幅下降,有效抑制非辐射复合,开路电压提升至1.182 V。
高效稳定兼备:小面积器件效率达26.26%,微型组件效率21.31%,并在高温与长期储存下表现出优异稳定性。
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C. Shang, D. Qu, Z. Bao, C. Wang, Q. Zhao, C. Li, B. Zhou, X. Wang, R. Han, S. Wang, W. Zhao, K. Wang, J. Liu, X. Yang, Z. Lan, J. Wu, W. Xu, J. Wu, R. Zhu, Y. Tu, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202516464,
https://doi.org/10.1002/anie.202516464
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