武大柯维俊Sci Adv新作：锁定2H相，PCE达20.35%宽禁带叠层电池

主要内容

在能源转型与可持续发展的时代背景下，太阳能作为一种清洁、可再生的能源，受到了全球范围内的广泛关注。其中，钙钛矿太阳能电池凭借其高光电转换效率、低成本制备等优势，成为了太阳能领域的研究热点。然而，在大规模刮刀涂布工艺中，宽禁带钙钛矿太阳能电池却存在显著的电压亏损问题，这一问题主要由严重的卤化物相分离现象所致，进而导致高效率全钙钛矿叠层太阳能电池（TSCs）的规模化制备面临严峻挑战。

首先，武汉大学柯维俊教授、方国家教授、郑文文教授带领其团队针对这一难题展开深入研究。他们创新性地引入了4 - 氨基苄基膦酸作为功能性“抑制2H相”添加剂。这里所说的“2H相”是一种富碘结构，在钙钛矿结晶过程中，它不利于形成均匀的相结构；而“3C相”则是我们期望形成的结构，它能保证钙钛矿薄膜具有均匀的相结构和卤化物分布。得益于这一创新举措，该团队利用刮刀涂布技术制备的带隙为1.77电子伏特的钙钛矿太阳能电池，在约0.07平方厘米的光孔面积下，实现了20.35%的光电转换效率（PCE）（认证值为19.72%），开路电压高达1.35伏特；而面积为1.02平方厘米的器件也实现了19.00%的光电转换效率。此外，相应的刮刀涂布制备的两端和四端全钙钛矿叠层太阳能电池更是分别取得了27.34%和28.46%的高光电转换效率。

其次，团队深入探究了刮刀涂布过程中相分离的成因，并给出了切实可行的缓解策略。他们发现，由于气刀和加热板这两个双诱导因素的作用，刮刀涂布制备的宽禁带（WBG）薄膜呈现出双向结晶特性。这种特性导致薄膜的埋底面和顶面均出现严重的相分离现象，进而使器件的开路电压（Voc）出现显著损失。通过深入研究刮刀涂布过程中2H相向3C相的相变过程，团队阐明了刮刀涂布制备的宽禁带钙钛矿中相分离的潜在机制：富含碘（I）的2H相因各相间动力学差异，导致初始卤化物分布不均；而富含溴（Br）的相则在加热板和气刀驱动的快速结晶作用下，聚集在薄膜的顶部和底部表面。

为解决上述问题，团队在钙钛矿前驱体中引入了4 - 氨基苄基膦酸（ABP）。ABP分子可锚定在钙钛矿八面体的晶面上，有效抑制面共享型2H - FAPbI₃（2H相的一种具体形式）的形成，从而实现均匀的卤化物分布。

最终，这一策略取得了显著成效。令人鼓舞的是，团队通过刮刀涂布制备的带隙为1.77电子伏特的宽禁带钙钛矿太阳能电池（PSCs）实现了高达20.35%的光电转换效率（PCE）（认证值为19.72%），且开路电压损失极低，仅为0.42电子伏特。此外，经ABP处理的器件在连续光照778小时后，仍能保持初始光电转换效率的90%，与对照器件相比，稳定性提高了三倍。

不仅如此，光孔面积为1.02平方厘米的刮刀涂布制备的宽禁带钙钛矿太阳能电池也实现了19.00%的显著光电转换效率，充分凸显了其规模化制备的潜力。通过集成刮刀涂布制备的窄禁带（NBG）子电池，团队制备的刮刀涂布两端全钙钛矿叠层太阳能电池和四端叠层太阳能电池分别实现了27.34%和28.46%的高光电转换效率。

综上所述，武汉大学柯维俊教授、方国家教授、郑文文教授带领的团队不仅查明并解决了相分离的根本原因，还显著提升了刮刀涂布制备的宽禁带钙钛矿的光电性能和稳定性，为实现高效稳定的大规模叠层太阳能电池迈出了重要一步。

文献信息

Imprisoning 2H intermediate phases in blade-coated wide-bandgap perovskites for efficient all-perovskite tandem solar cells

Dexin Pu , Xuhao Zhang, Hongyi Fang, Weichen Shen, Guoyi Chen , Weiqing Chen, Peng Jia, Guang Li, Hongling Guan , Lishuai Huang, Yuan Zhou, Jiahao Wang, Wenwen Zheng , Weiwei Meng, Guojia Fang , and Weijun Ke

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ady3621