AOM: 宽带非互易热辐射-基于材料信息学逆设计

论文信息：

Zihe Chen and Run Hu,Strong Nonreciprocal Broadband Thermal Radiation via Materials Informatics Inverse Design, Advanced Optical Materials, e01219 (2025).

论文链接：https://doi.org/10.1002/adom.202501219

研究背景

热辐射是温度高于绝对零度的物体自发产生的电磁波，其在能源转换、热管理和探测系统等领域具有重要应用价值。近年来，光子工程的发展催生了超材料、超表面、光子晶体和二维材料等新型结构，实现了对热辐射光谱、方向及偏振特性的灵活调控。然而，传统热辐射设计受限于 基尔霍夫定律，该定律要求定向光谱发射率 （ ε ） 与吸收率 （ α ） 必须相等，导致能量转换过程存在固有损耗。例如，在互易约束下，热光伏系统的理论效率上限仅为 86.8% ，远低于非互易的兰茨伯格极限（ 93.3% ）。因此，打破基尔霍夫定律的约束成为提升热辐射能效的关键挑战。早期非互易热辐射（ NTR ）研究集中于磁光材料、克尔非线性或时空调制超材料，但这些方法存在显著局限：窄带响应、复杂结构或极端工作条件（如低温）。尽管 ε 近零（ ENZ ）材料通过激发 Berreman 模式可实现宽带热辐射，但其各向同性介电张量无法破坏洛伦兹互易性。近年来， 磁化 ENZ 材料 （如掺铟锑（ InSb ）或磁性 Weyl 半金属）的提出为解决这一问题提供了新思路。这类材料结合了 ENZ 的宽带特性与磁光效应的非互易性，但在实际应用中仍面临瓶颈——传统设计方法（如 Fresnel 公式）主要优化吸收 / 发射性能（ α=ε→1 ），而非最大化非互易性（ η=|α-ε| → 1 ）。传统梯度 ENZ 结构虽能实现强吸收 / 发射，但受互易性限制（ η=0 ）；而磁光 ENZ 结构虽具备非互易潜力，但 Fresnel 公式是否适用于其宽带非互易设计尚不明确。因此，亟需开发高效设计方法以实现 强宽带非互易热辐射。

研究内容

本文提出了一种基于材料信息学框架的设计方法，核心是通过贝叶斯优化（BO）算法逆向设计多层磁光ENZ结构，如图1所示，显著提升宽带非互易性。该结构由三层梯度掺杂InSb（浓度8/10/12×1018 cm-3）和底层金属铝组成，在外部磁场（B=3 T）下产生非对称介电张量，打破互易关系。首先是贝叶斯优化框架设计，如图2所示，优化目标为最大化非互易度η在10–13 μm波段的平均值（FOM=1/MSE(η,1)）。通过转移矩阵法（TMM）计算反射谱，结合高斯过程模型和Thompson采样策略，如图3所示仅需遍历0.5%的可能结构（514次迭代）即可找到最优解，效率远超传统方法。

图1.示意图及效果图：(a) 基于梯度近零介电常数（ENZ）结构的互易宽带热辐射器；(b) 基于梯度磁光近零介电常数（ENZ）结构的非互易宽带热辐射器。

图2.非互易宽带热辐射器的设计框架

图3.基于贝叶斯优化（BO）的流程图

其性能优势与物理机制，在θ=70°时，BO优化结构（d8=920 nm，d10=860 nm，d12=980 nm）的FOM达2.0099，较Fresnel设计（d8=310 nm，d10=286 nm，d12=260 nm）提升34.9%。如图4(c)所示，BO结构在宽带范围内η值更高，平均非互易度（ηavg）达0.3083，比Fresnel设计（ηavg=0.1709）提高80.4%。

图4. 当入射角=70°、磁场强度B=3 T时，由三层梯度近零介电常数（ENZ）磁光层构成的非互易宽带热辐射器的优化结果；(a) 目标函数（FOM）的迭代追踪曲线；(b) 迭代过程中各层厚度的分布情况；(c) 最优目标函数（FOM）对应的非互易光谱与基于菲涅尔公式得到的光谱对比；(d) 基于贝叶斯优化（BO）的非互易宽带热辐射器与基于菲涅尔公式的非互易宽带热辐射器的吸收率光谱及发射率光谱。

BO的优越性源于两点。其一是电磁功率耗散密度不对称，如图5(a)和(b)所示，在λ=12.23 μm时，θ=-70°的耗散强度显著高于θ=70°，导致吸收率α(-70°)>α(70°)，而ε(70°)=α(-70°)，因此ε(70°)>α(70°)，产生非互易性。其二是阻抗失配增强，如图5(c)和(d)所示，BO结构在±70°的有效阻抗差异（Z(70°)=0.141+1.027i vs. Z(-70°)=1.05+0.432i）远大于Fresnel设计，促使吸收差异扩大。

图5.强非互易宽带热辐射的机理分析；当波长λ=12.23 μm时，基于贝叶斯优化（BO）的辐射器内部电磁功率耗散密度分布：(a) 入射角θ=70°；(b) 入射角θ=-70°；结构的有效阻抗：(c) 基于贝叶斯优化（BO）的辐射器；(d) 基于菲涅尔公式的辐射器。

本文研究最后进行了鲁棒性参数影响分析。其一是方位角的影响，如图6所示，当φ=90°时非互易性消失（磁场平行入射平面使εxz=0），但BO设计在其余方位角均能维持更高η值，且对上半空间吸收/下半空间发射的抑制更强。其二是介质层的作用，引入锗（Ge）介质层可激发法布里-珀罗共振，提升Fresnel设计的η值，如图7(a)–(c)所示，但BO设计的η值波动更小（δ=FOM(tdie)/FOM(0)范围0.91–1.16），表明其对介质层不敏感，如图8(c)–(d)所示，有利于简化制备。

图6.当入射角θ=70°、磁场强度B=3 T时，光谱随方位角的变化。基于菲涅尔公式的非互易宽带热辐射器光谱：(a) 吸收率；(b)发射率；(c) 非互易性；基于贝叶斯优化（BO）的最优非互易宽带热辐射器光谱：(d) 吸收率；(e)发射率；(f) 非互易性。

图7.当磁场强度B=3 T时，光谱随介电层厚度的变化；基于菲涅尔公式的非互易宽带热辐射器光谱：(a) 吸收率；(b)发射率；(c) 非互易性；基于贝叶斯优化（BO）的最优非互易宽带热辐射器光谱：(d) 吸收率；(e)发射率；(f) 非互易性。

图8.磁场强度B=3 T时，基于菲涅尔公式的非互易宽带热辐射器：(a) 目标函数（FOM）与波动值（δ）随介电层厚度的变化；(b) 介电层厚度tdie=0.5 μm和tdie=0 μm时的非互易光谱。磁场强度B=3 T时，基于贝叶斯优化（BO）的最优非互易宽带热辐射器：(c) 目标函数（FOM）与波动值（δ）随介电层厚度的变化；(d) 介电层厚度tdie=0.5μm和tdie=0 μm时的非互易光谱。

其三是入射角与层数适应性，在θ=65°、60°（图9所示）及五层结构（图10(a)所示）中，BO仍能快速优化出高η值结构（如五层结构FOM=2.1011），且底层厚度d12≈1000 nm的规律可加速优化。其四是低磁场兼容性，如图11所示，当B=1 T时，BO设计的ηavg（0.1167）仍为Fresnel方法（0.0582）的2倍，证实其在弱场下的有效性。

图9.当入射角θ=65°、磁场强度B=3 T时，由三层梯度近零介电常数（ENZ）磁光层构成的非互易宽带热辐射器的优化结果：(a) 目标函数（FOM）的迭代追踪曲线；(b) 迭代过程中各层厚度的分布情况；(c) 最优目标函数（FOM）对应的非互易光谱与基于菲涅尔公式得到的光谱对比；当入射角θ=60°、磁场强度B=3 T时，由三层梯度近零介电常数（ENZ）磁光层构成的非互易宽带热辐射器的优化结果：(d) 目标函数（FOM）的迭代追踪曲线；(e) 迭代过程中各层厚度的分布情况；(f) 最优目标函数（FOM）对应的非互易光谱与基于菲涅尔公式得到的光谱对比。

图10.当入射角θ=70°、磁场强度B=3 T时，由五层梯度近零介电常数（ENZ）磁光层构成的非互易宽带热辐射器的优化结果；(a) 目标函数（FOM）的迭代追踪曲线；(b) 最优目标函数（FOM）对应的非互易光谱与基于菲涅尔公式得到的光谱对比；(c) 基于菲涅尔公式的非互易热辐射器其光谱随介电层厚度的变化；(d) 基于贝叶斯优化（BO）的最优非互易热辐射器其光谱随介电层厚度的变化。

图11.当入射角θ=70°、磁场强度B=1 T时，由三层梯度近零介电常数（ENZ）磁光层构成的非互易宽带热辐射器的优化结果；(a) 目标函数（FOM）的迭代追踪曲线；(b) 基于贝叶斯优化（BO）的非互易宽带热辐射器与基于菲涅尔公式的非互易宽带热辐射器的吸收率光谱及发射率光谱；(c) 最优目标函数（FOM）对应的非互易光谱与基于菲涅尔公式得到的光谱对比。

结论与展望

综上所述，本研究通过贝叶斯优化框架实现了强非互易宽带热辐射体的逆向设计，解决了传统Fresnel公式在非互易系统中的局限性。其拥有超高效的优化能力，仅需搜索0.5%的总结构（514次迭代）即可找到最优参数，远优于传统手动设计与随机搜索，解决了多层结构参数优化的“维度灾难”；其拥有优异性能，相比菲涅尔公式设计，10-13 μm波段平均非互易性提升80.4%，且在不同入射角（60°-70°）、层数（3层-5层）、磁场强度（1 T-3 T）下均保持优势，证明菲涅尔公式不适用于非互易系统的ENZ厚度设计；其制备简易，BO设计的NTR发射器对介电层不敏感，无需依赖法布里-珀罗共振即可实现强NTR，减少结构复杂度；其普适性高，在65°–70°入射角、五层扩展及低磁场下均验证有效。该研究不仅推动了宽带NTR从“理论设计”向“高效实用”的跨越，也为光子晶体、超材料等复杂结构的逆向设计提供了可推广的材料信息学范式。