等变图神经网络：高效晶体缺陷显性模型

点缺陷研究对于揭示结构-性质内在机理、优化材料性能以及开发新型功能材料至关重要。传统上，点缺陷设计主要依赖第一性原理方法，如密度泛函理论（DFT）；然而，DFT 计算需要反复迭代求解 Kohn-Sham方程，计算成本高、效率低，难以推广至复杂或大规模缺陷体系。近年来，机器学习，尤其是图神经网络（GNN），为材料设计提供了新的机遇。但现有GNN并未针对缺陷场景进行优化，难以充分捕捉缺陷引发的复杂相互作用及局部几何畸变。

图1DFT、机器学习势能与DefiNet在缺陷结构弛豫中的原理比较。DefiNet具有两大核心优势：一是采用显式缺陷表示提高模型准确性；二是不同于机器学习势能模型需通过迭代预测能量、受力和应力以逐步更新原子位置，DefiNet可直接将未弛豫结构映射至接近DFT精度的稳定构型，实现单步弛豫

针对这一问题，暨南大学杨梓铎博士与新加坡国立大学诺奖研究团队联合提出了一种专门用于缺陷结构预测的图神经网络模型（DefiNet）。DefiNet首先将晶体缺陷结构转换为GNN可处理的图结构，其中节点代表原子，边代表键。然后，DefiNet给每个节点贴上“身份标签”，以区分母体原子、取代原子、空位和间隙原子等不同类型的原子环境。接着，通过专门设计的缺陷感知消息传递机制，对不同类型的相互作用（如空位-取代原子、取代原子-取代原子、空位-母体原子等）进行显式建模，从而更加精确地描述缺陷诱导的复杂相互作用。最后，DefiNet采用专门设计的原子坐标更新机制，对原子位置进行逐步优化，使得预测结果更接近真实的稳定结构。

DefiNet的优点包括四个方面：

• 第一，不同于传统GNN，DefiNet在图结构中通过节点标签显式标注缺陷类型（如母体原子、替代原子、空位、间隙原子），并结合缺陷感知消息传递机制，更加高效地捕捉缺陷-缺陷和缺陷-母体之间的复杂相互作用；
• 第二，DefiNet可直接将未弛豫结构映射到接近DFT精度的稳定结构，完全省去迭代优化过程，实现单步弛豫；
• 第三，模型采用等变图神经网络架构，保证输入结构的旋转、平移变换在预测中得到一致反映，从而提高几何预测精度并增强模型的物理合理性；
• 第四，DefiNet在处理缺陷类型复杂、体系规模较大的晶体结构时，仍能保持高效与准确。即使未见过特定缺陷类型（如线缺陷），模型也能表现出较强的泛化能力。

图2DefiNet的具体设计细节

实验结果表明，DefiNet以更低的计算成本，实现了显著优于此前结构优化专用模型DeepRelax以及其他机器学习势能模型的性能。同时，结果也验证了在模型中引入缺陷专用处理机制，能够大幅提升图神经网络在缺陷建模任务中的表现。在单块GPU上，DefiNet的平均推理时间仅为0.017秒/结构，却能给出逼近DFT精度的优化结果。将DefiNet预测的结构用作DFT弛豫的初始构型，大多数样本只需3个离子步即可收敛到DFT基态。进一步地，将预测结果与扫描透射电子显微镜（STEM）图像比对发现，即使DefiNet从未见过线缺陷样本，也能准确还原与实验高度吻合的线缺陷结构，验证了模型在点缺陷之外的良好可扩展性和外推能力。

图3DefiNet加速DFT计算。采用DefiNet预测结构作为DFT计算初始构型，多数体系仅需3个离子步即可收敛，且收敛速度与体系复杂度和规模无关。这一优势是传统迭代方法（如DFT或基于机器学习势能的模型）难以实现的

图4DefiNet预测结构与STEM实验图像对比，验证模型的外推能力

本研究的开展有望加速晶体缺陷的精准调控与智能化设计，并为能源、光电、催化等领域的缺陷高效设计提供新思路。相关论文近期发布于npj Computational Materials11:229 (2025)。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01728-w