李家声&黎明亮&魏展画Angew：探索耦合衍生的A位阳离子用于准二维钙钛矿发光二极管中的结晶延迟与缺陷钝化

尽管准二维钙钛矿发光二极管（PeLEDs）在发光和显示领域展现出巨大潜力，但其不可控的结晶过程和钙钛矿发光层的大量缺陷限制了进一步发展。

本研究华南理工大学李家声、云南大学黎明亮和华侨大学魏展画等人通过在钙钛矿前驱体溶液中引入二苯基磷酰氯（DPCl），设计并原位合成了具有氧-磷-氮-碳（O-P-N-C）骨架的A位阳离子。DPCl中的P-Cl基团与甲脒（FA+）和苯乙铵（PEA+）阳离子的铵末端发生亲核取代反应，生成大尺寸A位阳离子，调控旋涂过程中的结晶动力学；同时，P=O基团与晶界处未配位的Pb²⁺离子配位，钝化缺陷。这种双功能机制协同优化了结晶动力学并抑制了非辐射复合，最终制备出致密、低缺陷的钙钛矿薄膜。基于DPCl修饰的准二维PeLEDs实现了26.07%的冠军外量子效率（EQE）。

该研究为通过A位阳离子工程调控钙钛矿材料提供了新策略，对高性能PeLEDs的开发具有重要意义。

文章亮点

1. 双功能分子设计：通过DPCl的P-Cl基团与钙钛矿前驱体中的有机阳离子（FA+和PEA+）发生耦合反应，原位生成大尺寸A位阳离子，有效调控结晶动力学，抑制低n相形成。

2. 缺陷钝化机制：DPCl中的P=O基团与晶界未配位Pb²⁺配位，显著降低缺陷密度，减少非辐射复合，提升薄膜质量。

3. 高效器件性能：基于DPCl修饰的准二维PeLEDs实现了26.07%的冠军EQE，同时展现出优异的光谱稳定性和操作稳定性。

Exploring Coupling-Derived A′-Site Cations for Crystallization Delay and Defect Passivation in Quasi-2D Perovskite Light-Emitting Diodes

Xiangqian Qin, Mingliang Li, Yaping Zhao, Zelong Li, Hongwei Zhang, Jiefeng Luo, Chiayun Liu, Jiasheng Li, Prof. Zongtao Li, Prof. Zhanhua Wei

First published: 31 July 2025

https://doi.org/10.1002/ange.202513755

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