四川
【成果掠影 & 研究背景】
太阳能驱动的水分解技术是实现绿氢生产的重要途径，而钒酸铋（BiVO₄）因其合适的带隙和透光性成为光阳极核心材料。然而，其空穴扩散长度短（约70 nm）导致严重的电荷复合问题，制约了太阳能转化效率的提升。传统空穴传输层（如CuSCN）的迁移率有限，且缺乏对光热效应的协同利用。
针对这一挑战，太原理工大学团队创新性地设计了一种光热型硫化铜（CuS）空穴传输层，与镍铁钴氧化物（NiFeCoOx）助催化剂耦合，构建了BiVO₄/CuS/NiFeCoOx复合光阳极。该设计通过CuS的局域表面等离子体共振（LSPR）效应产生光热升温（工作温度达47.7℃），同时利用其高空穴迁移率（4.47 cm² V⁻¹ s⁻¹）加速电荷传输。实验表明：该光阳极在1.23 V vs. RHE下实现了6.56 mA cm⁻²的高光电流密度，太阳能-氢能（STH）转化效率达7.17%（与硅太阳能电池串联），并保持28小时以上的稳定性，性能远超传统BiVO₄体系。
【创新点 & 图文摘要】
- 创新点：
1.首创光热-空穴传输双功能层
CuS同时作为高效空穴传输通道（迁移率是传统材料的40倍以上）和光热转换层（LSPR效应升温47.7℃），解决了电荷分离与传输的协同难题。
2.界面能带精准调控
CuS与BiVO₄的晶格失配仅0.0034 nm，形成紧密异质结，促进空穴从BiVO₄向电解液定向迁移。
3.热增强反应动力学
光热效应使NiFeCoOx助催化剂的水氧化速率提升2.6倍（载流子浓度达18×10²⁰ cm⁻³）。
4.超快电荷分离机制
飞秒瞬态吸收光谱证实，CuS将空穴寿命延长至5.59 ns，较原始BiVO₄提高1000倍。
5.低成本可扩展工艺
全溶液法制备工艺兼容大面积生产，材料成本降低60%（相比贵金属体系）。
Figure 1: 结构表征（SEM/TEM/XRD等）
Figure 2: 光电化学水氧化性能（J-V曲线、IPCE、稳定性）
Figure 3: 光热效应（温度分布、载流子浓度）
Figure 4: 界面载流子动力学（IMPS分析）
Figure 5: 飞秒瞬态吸收光谱
Figure 6: 理论计算（电荷密度分布、机制示意图）
Figure 7: 光伏-光电化学串联器件性能
【总结 & 原文链接】
本研究通过引入光热型CuS空穴传输层，成功解决了BiVO₄光阳极的电荷复合瓶颈。实验与理论计算共同证明：CuS的LSPR效应可原位提升电极温度，协同增强NiFeCoOx助催化剂的反应动力学；其独特的能带结构则构建了高效空穴传输通道，使电荷分离效率提升至97%。所构建的BiVO₄/CuS/NiFeCoOx光阳极不仅创下7.17%的STH效率记录，更通过全非贵金属材料和溶液工艺显著降低成本，为规模化太阳能制氢提供了新范式。
原文链接: https://doi.org/10.1002/anie.202507259
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