同济大学马杰教授团队《Materials Horizons》：“微-宏”跨尺度设计—实现ZnS/SnS2@SG稳定高效电化学脱盐

第一作者：任一帆

通讯作者：马杰，李新贵

通讯单位：同济大学

论文DOI：10.1039/D5MH00870K

图文摘要

本文亮点

• 通过“微-宏”界面工程设计首次将ZnS/SnS2@SG应用于CDI并实现优异的可逆脱盐容量；

• 软/硬界面和异质界面有效缓解体积膨胀并提升电荷传输效率；

• 通过密度泛函理论计算吸附能和扩散能垒揭示内电场对脱盐性能的促进作用。

研究背景

过渡金属硫化物（TMS）是一类新兴的功能纳米材料，其中SnS2以其快速离子插层和高电化学容量脱颖而出。然而，固有低电子导电性和急剧的体积膨胀，导致不良的速率性能和严重的容量衰减。已经通过构建精细纳米结构和缺陷工程等方法来解决这些短板，但颗粒团聚和缺陷浓度控制等问题仍困扰着电极性能。因此，需要独特的结构设计与合成策略以有效缓解SnS2的性能缺陷。有鉴于此，同济大学马杰教授、李新贵教授和上海海洋大学于飞教授合作，设计了一种具有“微-宏”观界面工程的ZnS/SnS2@SG多孔杂化网络，通过软硬界面和异质界面改善了电化学反应动力学并有效缓解长循环过程中的体积膨胀，展现了高容量、快速率、低能耗以及优异循环稳定性的盐离子去除性能。本研究展示的界面工程策略在指导下一代电化学离子捕获的材料创新方面显示出巨大的潜力。

图文导读

• 制备与表征

通过自模板法和原位高温硫化合成了硫掺杂石墨烯包覆的ZnS/SnS2微盒。相关分析证实ZnS/SnS2@SG具有空心结构和丰富的异质结，有利于电解液的渗透和电荷转移。EDS元素映射显示，Sn、Zn和S元素在空心立方体中均匀分布。

图1材料制备与形态表征

XRD和XPS测试证明了ZnS/SnS2@SG的成功合成。BET结果则表明ZnS/SnS2@SG具有较高的比表面积和合适的孔径分布，有利于增加电化学活性区域和位点并保证快速高效的Na+存储。UV-vis光谱测得ZnS/SnS2@SG具有最小的带隙值，表明内电场可以有效地减小带隙，显著提高本征电导率。

图2物相和化学成分分析

CDI测试表明，ZnS/SnS2@SG电极展现了109.7 mg g-1的脱盐容量、3.65 mg g-1 min-1的平均脱盐速率，0.65 kWh kg-1-NaCl的低能耗，200次循环后的容量并没有明显衰减，远高于SG、ZnS和SnS2。这些结果有力地证明了ZnS/SnS2@SG在脱盐中具有高性能、稳定和低能耗的优势。

图3 CDI性能与循环稳定性测试

电化学测试中ZnS/SnS2@SG电极展现出优异的电化学容量和循环稳定性、更低的界面转移电阻、更高的电荷载流子浓度以及快速的离子扩散系数。

图4电化学性能测试

密度泛函理论计算表明ZnS/SnS2@SG对于Na+具有更强的吸附能，更低的扩散能垒。ZnS/SnS2异质结的电荷分布不平衡，电子倾向于从Zn–S键向Sn–S键转移，导致ZnS与SnS2之间形成强烈的界面电子耦合。ZnS/SnS2@SG的“宏-微”观界面工程不仅促进了Na⁺的快速动态插层过程，还提升了电导率和电化学容量，确保了卓越的脱盐性能和长循环稳定性。

图5 DFT模拟计算

文献链接：

https://doi.org/10.1039/D5MH00870K

课题组介绍

第一作者介绍

任一帆

任一帆，同济大学环境科学与工程学院2021级博士研究生，导师为马杰教授，研究方向为电化学去离子分离电极的开发和应用等。相关研究成果发表于Advanced Functional Materials, Materials Horizon, Materials Today Chemistry等期刊。

通讯作者介绍

马杰

马杰，教授，博士生导师，长期致力于（电）吸附分离污染控制技术研究和应用，主持4项国家自然科学基金及多项省部级课题，在Nat. Water, Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Nano Let., Adv. Sci., Small, Research, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一/通讯作者发表SCI论文200余篇，ESI高被引/热点论文30篇/次，论文总他引11279次（WOS），参编英文专著3部，授权中国发明专利20项。担任Sci. Rep.、Chinese Chem. Lett.、Sustainable Horizons、物理化学学报等期刊编委，Nanomaterials、Frontiers in Environmental Science客座编辑，新疆地震协会副理事长，新疆工程材料与结构重点实验室学术委员会副主任委员，新疆节能减排专家委员会学术委员会副主任，中国化学会高级会员、中国有色金属学会环境保护学术委员会委员等，入选“上海市东方英才计划拔尖项目”，“上海市人才发展基金”、同济大学“中青年科技领军人才”和“百人计划”等，获上海市自然科学二等奖（1/5），河南省自然科学奖三等奖、中国化工学会基础研究成果奖二等奖等，2016-2019连续四年荣获Publons环境与生态及交叉学科领域“顶级审稿专家”荣誉，担任中国环境科学学会年会《环境修复材料》分会主席，中国材料大会《环境分离净化材料与技术》分会主席，入选 “交叉学科”领域全球“高被引科学家”，“中国高被引学者” 和“全球前2%顶尖科学家榜单”。

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