广东
近日，东北林业大学木本油料资源利用全国重点实验室/生物质材料科学与技术教育部重点实验室于海鹏、窦烁团队在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“The Crucial Role of Oxygen Evolution Reaction in Electrocatalytic Oxidative C─C Bond Cleavage in Lignin Biomass Valorization”研究论文。该研究构建了OER辅助的电催化Cα–Cβ键裂解体系，利用OER过程中稳定存在的活性氧物种O2−作为木质素Cα–Cβ键断裂的氧源，实现了模型物和天然杨木木质素的解聚。这些发现为OER在电催化木质素高值化利用中的关键作用提供了新的见解，促进了该天然生物质的高值利用。
研究指出，Cα–Cβ键的选择性断裂是木质素解聚获得高附加值芳香化合物的关键。但由于Cα–Cβ键能较高，断裂通常需要使用外源氧化剂。电催化氧化是实现木质素Cα–Cβ键断裂的有效方法，同时反应条件温和。然而，在水性碱溶液中电催化Cα–Cβ键断裂和氧析出反应（OER）的电位范围非常接近，OER通常被视为电催化木质素氧化过程中的竞争反应。目前为了避免不利的竞争反应，大多数研究都集中在催化剂的设计和反应电位的调控上，但是这些策略未充分考虑OER对于反应热力学的有利作用。
该研究采用了富缺陷的碳纳米管（d-CNTs）作为电催化剂。通过同位素标记、原位拉曼光谱表征、理论计算等手段证明原位OER过程中的氧气脱附被抑制，从而保留了活性氧物种（O2−），其与木质素烯醇中间体结合，促进木质素Cα–Cβ键裂解。无外源氧化剂的情况下，在仅为0.5 V vs. Ag/AgCl电位时，木质素模型化合物2-苯氧基苯乙酮转化率为98.8%，产物苯酚、苯甲酸的得率分别为62.31%和43.42%。此外，经预氧化的杨木木质，在该电催化体系下解聚产生了高达12.41 wt%的芳香单体。该研究为碱性条件下电催化木质素解聚过程中Cα–Cβ键断裂的机制提供了新的见解。
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