ACS Catal. | 人工智能数据驱动甲烷热裂解多元熔融催化剂设计

第一作者：陈元正

通讯作者：陈元正副教授、唐永亮副教授、 Seok Ki Kim教授，李昊教授。

通讯单位：西南交通大学、韩国亚洲大学、日本东北大学

论文DOI：10.1021/acscatal.5c02415

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本文围绕甲烷热裂解熔融法，深入阐述了熔融催化甲烷裂解技术优势、熔融催化剂设计困境、熔融介质组分与裂解产物关联等，重点探讨了如何利用AI数据驱动方法加速熔融介质催化剂的发现进程，提出了多种融合AI技术的数据驱动设计策略如：（1）描述符驱动设计；（2）生成模式驱动设计；（3）主动学习驱动设计。分析了这些不同数据驱动策略在开发高性能甲烷裂解多元熔融催化剂的潜力及其面对的关键挑战；结合机器学习、深度学习和前沿AI技术，给出了相应解决措施与方法如：I, 发展基于机器学习的熔融催化模型；ii, 开发自驱动数据采集平台；iii，推进多尺度熔融态模拟技术和机器学习力场方法等。

背景介绍

甲烷热裂解是一种吸热分解还原反应，可在特定温度、压力和催化剂条件下实现氢能源转化和高质量碳制备，被视为是实现天然气制氢脱碳最有效途径。然而，传统热裂解技术（如依靠高温或高压等手段）实现甲烷完全转化或解离往往需要极高温度或特定范围压力，其热裂解反应路径较复杂、分支副产物较多；另一方面，传统固态催化剂裂解甲烷虽能降低能耗，但却面临碳沉积导致的催化剂失活难题；这些缺陷极大阻碍了甲烷热裂解工业化进程。近年来，“熔融裂解法”通过引入熔融介质（金属/盐/合金）构建液态反应界面，实现碳产物动态分离与高效传热，可有效避免固体催化剂积炭失活问题。这种方法不但具有催化效率高、产物易分离等优点，而且还可易获得高价值碳材料（如石墨烯，金刚石），尤其多组分熔融催化介质体系有望在中低温条件下实现甲烷高效热裂解反应，为推进甲烷热裂解朝向工业化发展提供了新的契机。然而，依旧面临着巨大挑战，因熔融介质中组合元素选择的复杂性、熔融态下原子无序性，传统实验与理论设计的局限性，为多组分熔融催化剂的设计构筑了重大障碍。随着人工智能（AI）与数据技术的发展，数据驱动策略为突破传统"实验-理论"研究范式提供了新思路。

本文亮点

1. 提出了描述符引导设计策略：采用描述符引导的催化剂设计策略以构建结构-活性关系，需全面捕捉熔融体系中的动态行为与甲烷裂解多环境效应，结合敏感性分析和领域知识的多参数优化框架，通过量化物理特性建立熔融催化剂设计的新范式，以平衡预测精度与可解释性。

2. 提出生成模式设计方案：生成模式可通过从数据集中学习元素组成规律，探索甲烷热解用熔融催化剂的成分设计准则。方案包括几个关键步骤：外变量训练、主动/迁移学习，以及结合DFT验证的闭环框架，以开发适应特定反应条件的自适应催化剂生成模型。

3. 提出主动学习引导的设计框架：主动学习通过迭代优化预测模型，克服了甲烷热解熔融催化剂设计中的数据稀缺问题，可实现了对广阔成分空间的探索与已知高性能区域的开发之间的平衡。构造了一种闭环框架，整合生成式成分设计、基于物理的验证（AIMD/DFT）和实验反馈等环节，通过不断迭代实现甲烷热解熔融催化剂的有效设计。

图文解析

图1.(A) 单颗粒固体催化剂在甲烷热解过程中的失活机理和甲烷裂解催化剂体系从固体到多元熔融介质转变的发展过程示意图；(B) 采用熔融气泡催化甲烷热裂解装置及其微观催化因素；(C) 熔融介质组分的广阔元素组合空间及其多元混合潜力；(D) 数据驱动方法的概念图

图2.(A)描述符引导设计的可视化展示;(B)熔融介质催化甲烷热解过程的AIMD/DFT模拟;(C)基于生成对抗网络(GAN)的简化生成模式流程图；(D)基于多重过滤器筛选条件的元素搜索空间图。

图3.甲烷热裂解多元熔融催化剂设计闭环主动学习框架，含有数据库、机器学习模型、AIMD热力学模拟、DFT计算和实验反馈等关键步骤，每个步骤涉及多种特征量、性能指标、数据模型和学习方法。

图4.（A）面向工业化的数据驱动甲烷热解技术路线图;（B）催化剂设计与甲烷热解测试的自主数据驱动平台架构。

总结与展望

针对甲烷热裂解多元熔融介质中元素组合的复杂性、原子无序性、高昂的实验试错成本，以及密度泛函理论（DFT）在熔融体系模拟中的局限性，为多元熔融催化剂的设计带来了巨大挑战。本文阐述了数据驱动策略可提供超越传统实验/理论方法提供了解决方案。重点探讨了描述符驱动设计、生成模式驱动设计、主动学习驱动设计这三种数据驱动方法如何加速熔融介质催化剂的发现；讨论了这些数据驱动策略在设计多元熔融元素空间探索方面的潜力与挑战，结合机器学习、深度学习和前沿AI技术，给出了相应解决措施与展望。

作者介绍

陈元正：2014年博士毕业于吉林大学物理学院，博士师从马琰铭院士，2014年7月加入西南交通大学，入选西南交通大学雏鹰人才计划A类，随后分别在北京计算科学研究中心林海青院士、美国加州州立大学北岭校区苗茂生教授、和新加坡国立大学冯元平教授课题组从事博士后或访问研究工作。现为西南交通大学物理科学与技术学院副教授（特聘研究员）,主要围绕在功能材料与器件设计等领域开展科学研究，擅长人工智能数据驱动功能材料结构逆向设计和微纳功能器件开发，目前已在

Nat. Comm., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., Nano Energy, Nano Lett.

文献详情：

Data-Driven Strategies for Designing Multicomponent Molten Catalysts to Accelerate the Industrialization of Methane Pyrolysis

Yuanzheng Chen*，Xuxuan Huang，Yangdong He，Qian Liu，Junmei Du，Wei Yang，Wenhan Wang，Di Zhang，Xue Jia，Hongyan Wang，Yongliang Tang*，Qingkai Yu，Seok Ki Kim*，Hao Li*

ACS Catal.

https://doi.org/10.1021/acscatal.5c02415

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