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导读
近日，浙江师范大学“双龙学者”特聘教授、化学与材料科学学院青年博士刘喜佳所在课题组在等键反应领域取得重要进展，相关研究成果以题为《Stereodivergent Construction of Enamides via a Radical-Mediated Isodesmic Reaction》的论文在国际权威期刊ACS Catalysis（2025年影响因子11.7）上发表（ACS Catal. 2025, 15 , 6749–6759.）。
烯烃参与的等键反应在有机合成中占有重要地位，其应用已延伸至天然产物全合成、药物分子创制、功能性香料开发以及高性能聚合物制备等领域。值得指出的是，此类反应中的烯烃复分解反应为2005年诺贝尔化学奖获奖反应。然而，目前烯烃参与的等键反应的类型受限于C=C与C=C复分解反应及C=C与C=O复分解反应，挑战性更大的C=C与CH2的等键反应还鲜有研究。
在此工作中，作者创新性地利用集成光催化策略实现了自由基介导的C=C与CH2的等键反应，为烯酰胺的立体发散式合成提供了新途径。采用共催化剂调控机制，首次实现从相同底物出发，通过选择不同共催化剂（如二硫化物A10或光敏剂fac-Ir(ppy)3），选择性生成热力学稳定的(E)-烯酰胺或动力学控制的(Z)-烯酰胺。同时，该方法可模块化制备α-氘代烯酰胺，氘代率>95%，为机理研究和药物开发提供了高价值的氘标记工具。机理研究揭示了光催化剂（NaDT）通过两步氢原子转移（HAT）生成烷基自由基的关键过程，并阐明了共催化剂对E/Z选择性的调控机制，为自由基介导的等键反应提供了新范式。值得指出的是，该反应可直接一步合成天然产物alatamide及其氘代类似物，表明该反应具有一定的应用潜力。
浙江师范大学为该论文唯一单位，化学与材料科学学院研究生徐莹莹为论文的第一作者，刘喜佳博士为论文的通讯作者。此论文工作得到了国家自然科学基金、浙江领军型创新团队、浙江省自然科学基金和浙江师范大学启动经费的经费支持。
来源：浙江师范大学
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