层状二维(2D)钙钛矿中,无机钙钛矿层被阳离子间隔层夹在中间,形成了量子阱(QW)结构,表现出较大的激子结合能,阻碍了激子有效解离为自由载流子。这导致了较差的载流子传输性能和低效的光转换器件。由于实时观测的困难,特别是关于表面态的物理机制,直接理解这些现象仍然极具挑战。
本文沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)Omar F. Mohammed等人利用四维扫描超快电子显微镜(4D-SUEM),一种高度敏感的、能够映射表面载流子扩散的技术,直接可视化了不同无机钙钛矿层厚度(n = 1, 2, 3)的二维钙钛矿表面光生载流子的时空传输行为。结果表明,n = 1、2、3的样品表面光生载流子扩散速率分别为~30 cm²/s、~180 cm²/s和~470 cm²/s,比体相扩散速率高出20倍以上。这是由于表面载流子传输通道的分布比体相更广,密度泛函理论(DFT)计算也支持了这一结论。
本研究首次直接关联了表面与体相载流子扩散行为的差异、激子结合能以及二维钙钛矿层数之间的关系,为通过界面工程提升二维钙钛矿基光电器件性能提供了宝贵的见解。
文章亮点总结
首次实现二维钙钛矿表面载流子传输的实空间成像:通过4D-SUEM技术,直接可视化了二维钙钛矿表面光生载流子的时空传输行为,揭示了表面载流子扩散速率显著高于体相的现象。
表面载流子扩散速率显著高于体相:研究发现,n = 1、2、3的二维钙钛矿表面载流子扩散速率分别为~30 cm²/s、~180 cm²/s和~470 cm²/s,比体相扩散速率高出20倍以上,表明表面载流子传输通道的分布更广。
界面工程提升器件性能的潜力:通过DFT计算,揭示了表面载流子传输通道的分布与层数的关系,为通过界面工程优化二维钙钛矿基光电器件的性能提供了理论依据。
Wang, L., Wu, W., Yang, J. et al. Real-space imaging of photo-generated surface carrier transport in 2D perovskites. Light Sci Appl 14, 124 (2025).
https://doi.org/10.1038/s41377-025-01758-5
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