ACS Nano: 近场热辐射作为纳米尺度热电子与声子输运的探测手段

论文信息：

Mohammad Habibi, Albert Beardo, and Longji Cui；Near-Field Thermal Radiation as a Probe of Nanoscale Hot Electron and Phonon Transport，ACS Nano，2025

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acsnano.4c11893

研究背景

热电子和声子现象是材料物理和器件应用研究中普遍存在的现象。在强烈的光和电激励下，电子和振动子系统可以分别被驱动到高度非平衡状态，然后通过不同载流子内部和之间的相干和非相干相互作用经历快速弛豫。了解这些现象对现代半导体器件的发展起着至关重要的作用，并对提高光电、光发射、光敏、热电、化学反应等方面的技术具有重要意义最近的进展已经超越了经典材料，揭示了热载流子在量子材料中不同相形成中的作用。虽然载流子动力学已经通过具有超高时间分辨率的时间分辨泵浦探针光谱进行了广泛的研究，远场表征的衍射有限的空间分辨率阻碍了在纳米尺度（热载子过程发生的本征长度尺度）上的研究。能量传输和相互作用的纳米成像可以帮助识别热电子在介导等离子体光化学中的作用，并澄清热惯性与弹道或粘性非傅立叶声子传输的相互作用。

近场光学显微镜和热显微镜可以克服纳米尺度热载流子成像的局限性。原则上，通过将纳米尖端放置在载流子附近，可以通过检测散射或吸收的近场热能和光能来绘制高度局域化的输运特性。因此，热电子和声子可以以最小的扰动被动地监测，这是使用超快激光技术的一项艰巨任务，因为探测光由于其微小的热容量而干扰热电子。尽管有基本的兴趣，但一个严谨的理论来理解近场光子模式和热载流子之间的相互作用尚未建立。

研究内容

热载流子和近场热辐射过程如图1A所示。载流子可以被超快激光脉冲瞬时激发，也可以被连续的光或电激发泵浦到非平衡稳态。激发后的热平衡是由涉及被激发的热电子和声子的输运和散射机制引起的。通过测量吸收或散射的近场辐射，可以使用纳米尖端在空间和时间上监测这种非平衡演变。我们考虑将球形纳米尖端置于单层石墨烯中热载流子的热近场中(图1B)。为了将热载流子物理学与近场热辐射联系起来，我们使用了一个通用的多温度模型，该模型区分了热电子和不同声子分支的温度，并考虑了声子流体动力学和电子超碰撞的影响。

图1，(A)这项工作中研究的各种热电子和声子过程以及相关的时间尺度。(B)单层石墨烯中的热载流子和球形纳米尖端之间的近场热能转移(吸收和散射)的示意图。

作为对超快激光激发的响应，该模型预测了热电子动力学和相关的近场辐射，如图2A所示。热电子在光激发下表现出温度的巨大增加，这比声子分支更强更快(图2B)。这可归因于电子的主要激光吸收(~90%)和它们的小热容量。因此，近场辐射热传递中的显著热转换行为发生在ps级。相比之下，声子对近场辐射的贡献微不足道，导致光激发关闭后近场通量迅速下降。热电子通过不同的el-ph散射机制将能量转移到晶格中而弛豫，从而根据耦合强度和声子比热容将不同的声子分支激发到不同的温度(图2B)。在图2C中，我们比较了μ = 0.25和μ = 1.4 eV两种情况下的近场热通量，发现超碰撞变得明显的电子温度范围分别为Te > 290和Te > 1625 K。因此，通过降低激光功率使Te低于1600 K，只有μ值较低的情况显示出超碰撞效应。假设声学声子的温度较低，我们发现在超碰撞的情况下，热电子的冷却效率更高。然而，尽管μ = 0.25 eV的热电子温度低于μ = 1.4 eV的热电子温度，但近场热通量却高得惊人。这是由于化学势和热电子温度对近场热辐射的竞争效应。

图2，(A)μ= 0.25 eV时的热电子温度(虚线)和近场功率，激励中心处的间隙尺寸d = 5、10、20和40 nm(实线)，泵浦光斑尺寸L = 400 nm。插图显示了作为间隙尺寸函数的最大近场(蓝色)和远场(绿色)功率。(B )( A)中激光激发的不同热声子分支的动力学。(C)对于d = 5纳米，电子超碰撞对热电子温度(红色)和近场辐射(蓝色)的影响。包括μ = 0.25 eV的超碰撞的情况(实线)和没有μ = 1.4 eV的超碰撞的情况(虚线)示出了相同的光斑尺寸和比(A，B)小50倍的激光功率。

图3，(A)Te = 1000k时不同μ值的透射系数，(B)μ= 0.25 eV时不同Te值的透射系数。(C)化学势和热电子温度对近场辐射热通量的影响。

图4，(A)流体动力学(实线)和傅立叶(虚线)模型的晶格温度的径向分布，(B)归一化Tlat的分布，以及(C)对于泵浦光斑尺寸L = 200 nm和比图中2A高20倍的激光功率，在不同的采样时间，通过间隙尺寸d = 5 nm的扫描探针对散射的近场热辐射的纳米级绘图，B。流体动力学模型预测不包括非局部粘性效应。

图5，(A)声子温度和(B)根据傅立叶(虚线)和全流体动力学(固体)模型的激发中心的近场通量。(C)不同采样时间的归一化Tlat分布。(D)对于泵浦光斑尺寸L = 400 nm和比图中2B 2A高20倍的激光功率，在激发后的第一个1 ms期间，通过间隙尺寸d = 5 nm的扫描探针对吸收的近场辐射进行纳米级绘图。

结论与展望

我们提出了一个全面的定量模型，解释了石墨烯和2D电子气系统等低维材料中微观能量传输过程的近场热辐射特征。我们提出了一种工具，近场热载流子纳米显微镜，它可以用来基于从扫描纳米尖端测量的近场热吸收和散射信号来检测和区分不同的热电子和热声子输运现象。当与高灵敏度扫描热显微镜探针和超快光谱结合时，这种方法提供了固有的高空间和时间分辨率，解决了远场热载流子表征技术的现有限制。因此，该模型将各种热载流子效应与实验可测量的近场热信号直接联系起来。具体而言，我们预测了由于热电子吸收导致的亚皮秒级超快辐射传热，并表明非线性电子-声子相互作用可以增强或抑制近场热辐射，这取决于化学势和电子温度的竞争效应。此外，我们提供了使用纳米级近场探测区分第二声音和热粘度的见解。我们预计，我们的模型将作为理论基础，为未来绘制非扩散输运图的实验提供信息，并解决正在进行的关于不同流体力学效应的出现和竞争作用的辩论。