北京
研究内容
电催化反应途径高度依赖于催化剂的内在结构。CO 2 /CO电还原最近已成为获得C 2+ 产物的一种潜在方法，但实现单一C 2+ 产物高选择性具有挑战性。
中国科学院化学研究所韩布兴/孙晓甫开发了一种铜原子系综，该系综满足电催化CO转化为乙酸盐所需的适当位置距离和配位环境，其整体性能优异，乙酸盐法拉第效率为70.2%，部分电流密度为225 mA cm −2 ，形成速率为2.1 mmol h −1 cm −2 。还可以获得91%的单程CO转化率和显著的稳定性。相关工作以“Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者证明了铜原子系综（AE）是乙酸盐电合成的有效CORR催化剂。结构表征表明，催化剂可以从电解条件下高密度Cu-SAC的动态迁移中获得，提供了优化的Cu-Cu原子距离和Cu-N配位结构。能够稳定乙酸生产的关键中间体*CCO，从而通过单一途径促进乙酸的高度选择性形成。
要点2.结果显示。醋酸盐的法拉第效率（FE）超过70.2%，部分电流密度为225 mA cm -2 ，相应的形成速率为2.1 mmol h −1 cm -2 ，处于CORR性能的当前最新水平。作为对照，具有传统Cu-Cu配位环境的Cu纳米粒子表现出多种C-C耦合模式，并有利于通过*HOCCOH形成乙烯/乙醇。
要点3.详细的实验和理论研究证实了Cu原子系综在优化C−C偶联、稳定关键乙烯酮中间体（*CCO）和抑制*HOCCOH中间体方面的显著优势，HOCCOH中间产物可以将CO还原途径从传统金属Cu位点上的乙醇/乙烯切换到Cu原子系统上的乙酸盐。
本研究系统分析了铜原子间距和配位环境对反应条件下反应途径的影响，揭示了催化位点精细结构和反应途径之间敏感的构效关系。
研究图文
图1. 醋酸生产催化剂设计。
图2. 结构特征。
图3. CO电还原性能。
图4. 反应机理研究。
图5. TEA计算。
文献详情
Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles
Libing Zhang, Jiaqi Feng, Ruhan Wang, Limin Wu, Xinning Song, Xiangyuan Jin, Xingxing Tan, Shunhan Jia, Xiaodong Ma, Lihong Jing, Qinggong Zhu, Xinchen Kang, Jianling Zhang, Xiaofu Sun,* Buxing Han*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c13197
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