AFM | 用于高效热管理和光热耦合水分解反应的界面组装水凝胶蒸发器

研究背景

随着社会和工业快速发展，化石能源得到了广泛的开发利用。人类可获得的淡水资源总量显著减少，导致全世界缺水地区和人口增加。近年来，基于太阳能的光热技术已成为海水淡化和污水处理的一种很有前景的解决方案。海水淡化中的耐盐策略大致可分为两类。一种方法是通过结合亲水和疏水结构来防止蒸发界面上的盐沉淀。另一种方法是通过材料设计来增强盐在水运输结构中的扩散和传输，从而保持清洁的光热蒸发表面。此外，将光热转换材料与输水结构相结合对于ISSG的性能至关重要，它控制着影响蒸发速率的两个关键因素:水输送和热管理。通过减少内部传热，在蒸发界面上实现热局部化已经在许多研究中得到了证明。热局部化通常通过隔热结构或填料来实现，但由于保温结构的设计和保温材料的添加会降低水的输送能力和光的吸收效率，热局部化和水运能力之间的冲突构成了一个需要解决的的问题。在光吸收器或光热转换界面中实现热局部化效应，最大限度地减少对水运的影响是一种可行的解决方案。可以通过在水凝胶蒸发器的光热界面处装配中空结构的吸收器，同时获得有效的光吸收和热定位。

目前，由于ISSG材料的功能特性，研究人员探索了各种耦合系统，使ISSG系统能够应用于更多的场合，如ISSG系统用于蒸汽发电、光热灭菌、光热催化等。鉴于ISSG系统可以提取干净的水分子作为最终产物，预计在ISSG系统内，海水或污水可以直接作为光热催化的原料。并且为了减少海水对催化剂的侵蚀，有必要隔离催化层和供水层，这使得太阳能吸收器光热层的结构变得至关重要。大量研究表明，提高温度或在高通量蒸汽条件下操作可以促进以水为底物的催化反应。将光热蒸发耦合制氢系统推广到海水中，降低了其总体成本，扩大了其应用范围和发展潜力。

考虑到MoS2是一种高效光热材料，加入中空结构可以增强其对太阳光的吸收，改善光热界面处的热局部化。因此，南京航空航天大学常焜教授课题组合成了多功能黑色hollow-MoS2@PDA（MP）复合水凝胶蒸发器MPPH-S。其中，MP的中空结构使太阳光在颗粒和间隙内多次反射，减少漫反射损失，同时增强了光的吸收。PDA层的粘附性使其与PVA网络形成紧密的物理结合，提高了颗粒在界面处粘附的稳定性，降低了蒸发过程中的蒸发焓。并且，在光热界面加载SrTiO3光催化剂后，该材料在海水制氢中表现出显著的稳定性。这些结果证实了该耦合光热系统可以有效地分离光催化剂和海水，同时实现海水淡化和水分解反应。

相关成果以“Interfacial Assembled Hydrogel Evaporator for Highly Efficient Thermal Management and Photothermal Coupled Water Splitting Reaction”为题发表在国际知名期刊《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS》(JCR一区，中科院一区TOP，IF=18.5)上。

研究结论

MPPH-S蒸发器在界面处实现了95.6%的光热转换效率，突出了其在太阳能收集方面的有效性。在1 kW m−2太阳辐照度下，蒸发速率为5.41 kg m−2 h−1（纯水）和5.07 kg m−2 h−1（海水），转化效率分别为93.7%和90.8%，具有优异的光热转换能力。MPPH-S的实用蒸发组件放置在室外环境中，拥有良好的太阳能蒸汽和淡水生产能力。在负载光催化剂(SrTiO3)后组成光热蒸发-光催化制氢耦合系统，并且有效减轻了海水中氯离子的腐蚀作用，确保了催化剂的完整性，实现了45.5 mmol m−2 h−1的高制氢速率。本研究体现了太阳能蒸发技术中平衡热动力学和水运输的方法，并且通过展示同时高效光热蒸发和催化制氢的可行性，介绍了提高ISSG系统实用性和多功能性的关键策略，从而推进可持续能源和水处理解决方案。

研究数据

图1太阳能制汽与耦合制氢界面示意图。a) MP通过界面组装分散在MPPH-S表面，通过共混分散在MPPH-I网络内。b)中空结构的高效光热转换和热定位能力。c)蒸发器表面的光催化反应。

图2 a) MPs通过界面组装分布在MPPH-S三维表面上，通过溶液混合分布在MPPH-I骨架内部。b,c) MPPH-S和d,e) MPPH-I多孔表面的扫描电镜(SEM)图像。f) MP的x射线粉末衍射(XRD)。g)傅里叶变换红外光谱(FTIR)图。h) x射线光电子能谱(XPS)图。i)动态水接触角试验图片。j) PH、MPPH-1、MPPH-S曲线过程和蒸发状态图。

图3 a)中空结构的高效光热转换和热局部化示意图。b) PH、MPPH-1、MPPH-S的太阳光谱和紫外-可见-近红外吸收光谱。c) 1个太阳辐照下冻干水凝胶蒸发器的表面温度变化。d) 1个太阳辐照下水凝胶蒸发器在蒸发状态下的表面温度变化。e)蒸发状态下的导热系数。f,h) 1个太阳辐照下的照片和红外图像。g)空心纳米结构和界面组装增强热局部化的示意图。

图4 a) 1个太阳辐照下水的质量随时间变化，包括纯水、PH、MPPH-I、MPPH-S。b)不同暴露高度下MPPH- I和MPPH-S的蒸发速率。c)不同暴露高度下蒸发状态的表面温度。d)七个蒸发循环下水的质量随时间的变化。e)黑暗条件和1个太阳辐照下的蒸发速率和纯水计算的等效焓、PH、MPPH- I、MPPH-S。f) 0.5-2辐照下质量随时间的变化。g) MPPH- I和MPPH-S在0.5-2辐照下的蒸发效率。h) 0.5-2辐照下的蒸发速率。i) MPPH-S与报道的蒸发器性能比较。

图5 a)盐在输水结构中的扩散方案b)不同浓度盐水的蒸发速率c) 1个太阳辐照和弱辐照强度下真实海水的蒸发。d)真实海水日光和暗蒸发交替循环的性能e)净化前后真实海水离子浓度的ICP-OES测定f)有机污染水和纯净水的紫外-可见吸收光谱。

图6 a)自制净水收集装置及其结构部件说明。b,c)装配自浮蒸发材料在不同时间段用MPPH-I和MPPH-S拍摄的照片及蒸汽演化。d)使用有机染料溶液作为基材的室外测试图像。e,f)一天中不同时间的蒸发速率和纯净水收集速率。

图7 a)装载催化剂后的蒸发物料图片。b,c)纯水和海水中1个太阳辐照下H2的演化。d) 1太阳辐照强度下产氢的红外热像照片。e)纯水和海水的循环性能。f,g)不同光强下的产氢速率和STH。h)加载光催化剂前后的蒸发速率。

https://doi.org/10.1002/adfm.202411387