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导读
近日，东北师范大学化学学院朱广山、邢宏珠教授团队在新型光催化材料研究领域取得重要研究进展。该团队通过控制缺陷工程策略，在金属有机框架化合物UiO-66-NH2内负载Cu单原子催化活性中心，合成新型单原子光催化材料CuSAs@PCN@UiO。该三元复合催化剂可高效转化CO2为甲醇燃料。相关成果以“Confinement Synthesis of Atomic Copper-Anchored Polymeric Carbon Nitride in Crystalline UiO-66-NH2 for High-Performance CO2-to-CH3OH Photocatalysis”为题，在国际化学类顶刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表。
近年来，随着人口的快速增长和工业化发展，CO2等气体的过量排放导致严重的温室效应。同时，人类社会的可持续发展也面临着能源危机等问题。光催化技术可在温和的反应条件下利用太阳能合成多种高附加值化学品和燃料等，有望同时解决当前面临的能源和环境问题，因此在化学、材料、能源和环境等多个领域被广泛关注。金属有机框架 (MOFs) 化合物具有化学组成和晶体结构易于调控，高孔隙率和缺陷耐受性好等特征，为设计开发新型光催化材料提供了理想的研究平台。
该研究利用后合成配体取代法制备具有介孔孔道特征的缺陷UiO-66-NH2，进一步通过控制热解法在缺陷UiO-66-NH2中限域合成单原子Cu锚定的聚合氮化碳 (CuSAs@PCN)，从而制备具有核壳结构特征的CuSAs@PCN@UiO单原子光催化材料。采用球差校正透射电子显微镜 (AC-TEM) 和 X-射线吸收精细结构谱 (EXAFS) 等技术对光催化剂中Cu单原子活性中心的空间分布和局部结构等信息进行了表征分析。所开发的单原子催化剂在CO2到CH3OH的光催化转化中表现出优异的催化效率，高于其它类型光催化剂。理论计算和光谱实验等研究表明，催化剂中Cu单原子催化活性中心的引入以及金属有机框架材料与聚合氮化碳所形成的异质结构是实现CH3OH高效生成的关键因素。该研究为设计合成用于CO2转化为甲醇燃料的高性能单原子光催化剂提供了全新的实验探索。
该成果的第一作者为东北师范大学化学学院研究生刘兴兵, 朱常岩和李梦颖，通讯作者为东北师范大学化学学院邢宏珠教授和朱广山教授。该研究得到了国家自然科学基金、高等学校学科创新引智计划、吉林省科技发展计划等项目的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202412408
来源：东北师范大学
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