李斯/林恒伟/徐丽广Angew.：手性Au@CeO2螺旋纳米棒用于N2光固定!

研究内容

手性光催化纳米材料具有许多独特的性质，在化学合成、环境保护、能量转换和光电器件等领域具有广泛的应用前景。然而，开发有效的方法来提高手性等离子体纳米材料的不对称催化性能并不常见。近年来，通过光化学反应固定氮（N 2 ）因其低能耗和环保特性而受到广泛关注。然而，需要高选择的光源和催化剂。CeO 2 作为n型半导体材料，由于其表面富含氧空位，是与Au纳米材料结合的理想候选材料。

江南大学李斯/林恒伟/徐丽广通过简单的湿化学方法构建了一种L/D-Au@CeO 2 ，在Au HNR表面选择性生长CeO 2 ，制备了螺旋纳米棒（HNR）。手性Au@CeO 2 以Au和CeO 2 为特征的HNR具有空间分离的结构，对N 2 固定的光催化性能最高，是Au HNR的50.80±2.64倍。当L-Au@CeO 2 HNR暴露于左旋圆偏振光（CPL）、D-Au@CeO 2 HNR暴露于正确的CPL中，与用相反的CPL照射的样品相比，光催化效率提高了3.06±0.06倍，归因于CPL激发时热载流子的不对称产生。相关工作以“Chiral Au@CeO2Helical Nanorods with Spatially Separated Structures for Polarization-dependent N2Photofixation”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.作者使用简单的湿化学构建方法创建了具有空间分离结构的纳米结构。通过调节Au螺旋纳米棒（HNR）表面的覆盖方式表现出优异的N 2 光固定能力。

要点2.手性Au@CeO 2 以Au和CeO 2 为特征的HNR具有空间分离的结构，对N 2 固定的光催化性能最高，是Au HNR的50.80±2.64倍。当L-Au@CeO 2 HNR暴露于左旋圆偏振光（CPL）、D-Au@CeO 2 HNR暴露于正确的CPL中，与用相反的CPL照射的样品相比，光催化效率提高了3.06±0.06倍，归因于CPL激发时热载流子的不对称产生。

这项研究不仅提供了一种提高手性等离子体纳米材料光催化性能的简单方法，还展示了手性等离子体材料在特定光催化反应中的应用潜力，如N2固定。

研究图文

图1. A）手性金HNRs构建方法的示意图。L-Au HNR 795 的B）TEM和C）SEM。L-Au HNR 795 的D）亮场和E）HAADF-STEM。D-Au HNR 795 的F）TEM和G）SEM。D-Au HNR 795 的H）亮场和I）HAADF-STEM。L和D-Au HNRs 795 的J）CD和K）吸收光谱。

图2.用不同浓度的Ce（AC） 3 构建的LID-Au@CeO 2 HNR，包括0、0.1、0.3和0.5 mM；相应的L/D-Au@CeO 2 HNR分别被命名为“无”、“小”、“大”和“满”。

图3. A）L-Au@CeO 2 HNR（L-小）的透射电子显微镜图像。图2A中L-Au@CeO 2 HNR的B）零件1和C）零件2的HR-TEM。D）L-Au@CeO 2 HNR的HAADF-STEM和元素图像。E）L-Au@CeO 2 HNR的XRD。F）L-Au@CeO 2 HNR的Ce 3d XPS光谱。

图4. A）四种光催化剂在线性偏振光（LPL）照射下的N 2 固光率。数据以平均值±标准差表示（n=3）。覆盖了不同量的CeO 2 的L-Au@CeO2HNR的B）周期性开/关光电流响应和C）电化学阻抗谱（EIS）的奈奎斯特图，描述为无、少量、大部分和完全。D）L-Au@CeO 2 HNR（L-小）的N 2 光固定的光催化机理。VB，价带；CB，导带；Ef，费米能级。

图5. A）L/D-Au@CeO2HNR（L/D-Little）在CPL照射下催化的N 2 固色反应。B）L/D-Little在LPL、LCPL和RCPL照射下的N 2 固光率。C）L/D-Little在LCPL和RCPL照射下，存在下NH 3 的光产生曲线。数据以平均值±标准差表示（n=3）。

文献详情

Chiral Au@CeO 2 Helical Nanorods with Spatially Separated Structures for Polarization-dependent N 2 Photofixation

Fang Wang, Weimin Yang, Qi Ding, Xinhe Xing, Liguang Xu*, Hengwei Lin*, Chuanlai Xu, Si Li*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202415031

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