《Small》华中科技大学吉晓帆/韩斌：通过PAA水凝胶粘合剂构建水凝胶组件的通用策略

水凝胶块材可以通过界面组装成水凝胶组件，这些组件在智能防伪、信息存储、软机器人等方面有着广泛的应用。大多数水凝胶由含有高负电性的氮和氧原子组成，导致水凝胶组件不稳定。一种常见的策略是在水凝胶中引入超分子识别基团，包括氢键、静电相互作用、主客体相互作用和金属配位，为构建稳定的水凝胶组件提供界面分子相互作用。但超分子识别的特异性给这种方法带来了一些限制，即只适用于具有特定分子基团修饰的水凝胶材料。例如，水凝胶组件之间可以通过接触形成氢键来组装成水凝胶组件。此外，阳离子水凝胶和阴离子水凝胶可以通过静电相互作用组装在一起。含有主体分子的水凝胶也能够与带有客体分子的水凝胶组装在一起。因此，寻找一种通用的构建策略对于水凝胶组装体的发展具有重要意义。

聚丙烯酸(PAA)水凝胶中丰富的羧基与不同材料界面上的化学基团之间较强的氢键作用导致稳定的粘附。因此，很多研究人员将PAA水凝胶应用到各种场景中。以此来看，PAA水凝胶可以被视为一种具有突出粘附性的功能性材料。

基于此，华中科技大学吉晓帆教授团队和韩斌教授团队合作，利用PAA水凝胶和普通水凝胶通过界面氢键构建稳定的水凝胶组装体。本研究利用PAA水凝胶将聚丙烯酰胺水凝胶(HG-1)、聚(N-(2-羟乙基)丙烯酰胺)水凝胶(HG-2)、(N，N-二甲基丙烯酰胺)水凝胶(HG-3)等七种水凝胶进行多组合组装。通过PAA水凝胶组装不同的刺激响应性水凝胶，构建了具有多种形状的多刺激响应性水凝胶组装体。该研究以” A Universal Strategy for Constructing Hydrogel Assemblies Enabled by PAA Hydrogel Adhesive”为题发表在24年《Small》上。

【制备工艺】

（1）制备PAA水凝胶胶粘剂和其他水凝胶组件材料，包括聚聚丙烯酰胺水凝胶(HG-1)、聚(N-(2-羟乙基)丙烯酰胺)水凝胶(HG-2)、(N，N-二甲基丙烯酰胺)水凝胶(HG-3) 、(甲基丙烯酸2羟乙酯)水凝胶(HG-4)、聚(N-异丙基丙烯酰胺)水凝胶(HG-5)、聚(甲基丙烯酸N，N-二甲基氨基乙酯)-共聚聚丙烯酸水凝胶(HG-6)、聚(甲基丙烯酸N，N-二甲基氨基乙酯)-聚(4-苯乙烯磺酸钠)水凝胶(HG-7)。将其进行同类型组装和不同种类水凝胶组装。

（2）由于水凝胶的响应性不同，将不同刺激响应性水凝胶按照一定的比例进行组装，得到具有不同形状和多刺激响应性的水凝胶组合体。

【文章亮点】

（1）这是一种使用容易合成的PAA水凝胶作为粘合层来组装水凝胶的通用方法。

（2）探究了该策略牢固粘结能力与接触时间和PAA水凝胶中不同配比分数的相关性。

（3）这种策略具有一定普适性，可以用于多种水凝胶材料，并且可以用来制备刺激响应性水凝胶。

方案1：前人关于不同种类的超分子相互作用的水凝胶组装方法研究工作和本工作中的水凝胶组装方法

图1：水凝胶组装过程的图片演示及不同粘附时间和不同PAA配比水凝胶组件的应力应变特征

图2：同种类水凝胶组件的应力应变特征

图3：不同种类水凝胶组件的应力应变特征

图4：水凝胶组合体的连环图展示，施加相应刺激时其弯曲过程的照片，

图5：不同刺激响应性水凝胶组装体及动画展示

参考文献：

Q. Li, X. Quan, R. Hu, Z. Hu, S. Xu, H. Liu, X. Zhou, B. Han, X. Ji, A Universal Strategy for Constructing Hydrogel Assemblies Enabled by PAA Hydrogel Adhesive. Small 2024, 2403844.

论文链接：

https://doi.org/10.1002/smll.202403844

来源：生物医用材料进展