北京
研究内容
单原子（SAs）在主体中的分散对于优化催化活性是重要的。
上海理工大学杨伟伟提出了一种新的策略来调节CeO 2-X 中的氧空位，定向锚定均匀分散在rGO上的单原子铂（Pt SA ）。通过控制rGO中CeO 2-X 的不同密度，可以提高催化剂的析氢反应（HER）性能。Pt SA 在均匀和适度致密的CeO 2-X /rGO（Pt SA -M-CeO 2-X /rGO）上进行最佳致密化和负载。在HER中表现出高活性，在0.5 M H 2 SO 4 下的过电势为25 mV，在1 KOH下的过电位为33 mV。此外，在1 M KOH中的−100 mA cm −2 和0.5 M H 2 SO 4 条件下的−150 mA cm −2 中分别表现出90小时的稳定性。相关工作以“Directional Growth and Density Modulation of Single-Atom Platinum for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者选择了具有氧空位的氧化铈（CeO 2-X ）纳米团簇来定位Pt SA 以提高HER活性。通过改变还原氧化石墨烯（rGO）上CeO 2-X 的密度来调节Pt SA 的局部密度，以获得最佳的电催化活性。
要点2.Pt SA -M-CeO 2-X /rGO的介质密度在0.5 M H 2 SO 4 中表现出25 mV、在1 M KOH中表现出33 mV和在1 M PBS条件下表现出21 mV的过电位，低于几乎报道的电催化剂的过电位。此外，Pt SA -MCeO 2-X /rGO分别在1 KOH中的−100 mA cm −2 和0.5 M H 2 SO 4 溶液中的−150 mA cm −2 中稳定运行90小时。
要点3.高活性和优异的稳定性归因于Pt SA 在具有更多活性位点的CeO 2-X 缺陷上的适当分散密度。密度泛函理论（DFT）表明，氧空位的存在和由于不同密度的氧化物载体而引起的原子间距的变化影响了Pt原子对氢自由基（H*）的吸附自由能。通过最小化Pt原子吸附H*的自由能，优化了中间体的吸附，从而提高了HER的性能。
这项研究为开发具有优异催化活性和稳定性的单原子催化剂铺平了道路，有望通过缺陷工程实现先进的绿色能源转化。
研究图文
图1. X-CeO 2-X /rGO、Pt SA -X-CeO 2-X /rGO及相关材料的形态和结构表征。制备材料的TEM，其中“L”、“M”和“H”分别指低、中和高密度CeO 2-X 催化剂。
图2. 催化剂在1.0 M KOH条件下的电化学分析。
图3. Pt SA 密度和氧空位对HER性能影响的理论计算。
文献详情
Directional Growth and Density Modulation of Single-Atom Platinum for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution
Xinyang Liu, Yuxuan Zhou, Jingkai Lin, Xiao Xiao, Zhijun Wang, Liangyong Jia, Mengyuan Li, Ke Yang, Jinchen Fan, Weiwei Yang*, Guisheng Li
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202406650
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