闽江学院卢麒麟IJBM： “原位共掺杂/自调控活化”策略构建壳聚糖基高性能柔性超级电容器

分级多孔碳(HPC)因其高比表面积、优异的孔隙结构以及良好的导电性成为制备超级电容器的潜在理想材料。然而，单纯的HPC比电容不理想，储能能力较差，难以满足超级电容器的储能需要。通过向将HPC内掺杂赝电容材料结合制备的复合材料能通过EDLC和赝电容机制的协同作用获得更好的电化学性能，如高循环稳定性、高功率和能量密度。因此，开发一种直接、灵活且环保的方法来以可控的方式构建基于生物质的N、P共掺杂HPC，以实现合理的极性表面和优异的孔结构，具有极高的吸引力，但仍是一个巨大的挑战。

闽江学院卢麒麟团队，以壳聚糖作为碳骨架，以植酸作为分子桥、造孔剂、活化剂和磷源，通过“原位共掺杂/自调节活化”的策略构建了氮、磷共掺杂的炭气凝胶。最终得到的氮、磷共掺杂分级多孔碳展现出了高比电容、卓越的速率能力和电化学稳定性，并能同其水凝胶前驱体共同组装成性能优异的柔性超级电容器。研究发现，NPC炭气凝胶能在较低的碳化温度（600 ℃）及较短的碳化时间(60 min)下，实现发达的互连多孔框架、高比表面积（1494.8 m2 g-1）和极高水平杂原子掺杂量（12.67% N , 2.21% P）和高缺陷石墨结构（AD/AG=2.45）。在三电极体系下，NPC炭气凝胶在1 A g -1电流密度条件下具有449 F g -1的高比电容，且在50 A g -1电流密度下保持 282 F g -1，并具有出色的速率能力和卓越的电化学稳定性。进一步评估了NPC电容特性和离子转移特性，得益于丰富的杂原子掺杂含量，NPC-600-5的慢速动力学过程在1 mV s -1时高达29.7%，其溶液电阻（Rs）和电荷转移电阻（Rct）分别为0.21Ω和0.07Ω，展现出超快的离子转移能力。此外，基于NPC//CPPC//NPC 组装而成的准固态柔性超级电容器具有27.06 Wh kg-1的出色储能能力、宽工作温度范围（-20℃—60℃）、显著的循环稳定性和超强的可折叠能力。相关成果近期以“Chitosan-based high-performance flexible supercapacitor via “in-situ co-doping/self-regulation-activation” strategy为题发表在International Journal of Biological Macromolecules上。论文的第一作者为硕士研究生王汉琛，通讯作者为卢麒麟副教授。该研究得到了国家自然科学基金(32301529)、福州市科技重大“揭榜挂帅”项目（2023-ZD-007）、福建省生态产业绿色技术重点实验室开放基金（WYKF-EIGT2023-4）和闽江学院青年人才优培计划的资助。

图文导读

图1 NPHPC的合成机理及柔性超级电容器的构建示意图

图2 (a) NPC-500-5、(b) NPC-600-5、(c) NPC-700-5、(d) NPC-800-5 (e) NPC-600-0、(f) NPC-600-3、(g) NPC-600-7的SEM图像。(h)NPC-600-5的SEM-EDS mapping图像

图3 NPCs的电化学性能

图4 NPC-600-5的电化学动力学分析

图5 柔性超级电容器性能分析

通讯作者简介：

卢麒麟，闽江学院副教授，“闽都学者”特聘教授，福建省高层次人才。主要从事可再生纤维低碳材料研究，包括生物质基纳米材料、纳米发电机和可穿戴设备、柔性传感器、功能纺织材料等，主持国家自然科学基金，福建省科技创新重点项目，中国博士后科学基金面上一等，福建省自然科学面上基金，福州市科技重大“揭榜挂帅”项目十余项，参与“十三五”国家重点研发计划项目等。以第一/通讯作者在Nano Energy, Carbohydrate Polymers, ACS Sustainable Chemistry & Engineering, International Journal of Biological Macromolecules等国际SCI期刊上发表论文30余篇，授权发明专利27件。

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论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2024.133346

来源：高分子科学前沿

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