李振声/张瑞勤/姚伟峰JACS：Ca单原子约束在N-C偶联的PVDF膜实现高效压电催化！

研究内容

压电材料极化驱动的压电催化是一种新的绿色技术，在环境修复方面具有巨大的潜力。压电纳米颗粒可以在机械应力（如超声振动）作用下在其域内产生内置电场。水中气泡爆炸产生的强大机械力在超声激励过程中有效地使压电粒子变形。然后，该电场促进自由电荷在压电材料和环境介质（如水和O 2 分子）之间的界面处的积累。这种相互作用引发氧化还原反应，产生活性氧，可以有效地去除环境中的污染物。

香港城市大学李振声/张瑞勤/上海电力大学姚伟峰通过将分离的钙（Ca）原子锚定在氮掺杂的碳和聚偏二氟乙烯（PVDF）的复合物上，证明了基于单个金属原子的压电聚合物膜是有效的。Ca原子锚定的碳纳米颗粒的加入不仅促进了PVDF中最具压电活性的β相（从29.8%到56.3%）的形成，而且引入了更高的孔隙率和亲水性。在超声激励下，制备的催化剂膜表现出创纪录的0.11 min -1 的稳定染料分解率和99.8%的抗菌效率。相关工作以“Calcium Single Atom Confined in Nitrogen-Doped Carbon-Coupled Polyvinylidene Fluoride Membrane for High-Performance Piezocatalysis”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

研究要点

要点1.作者报道了通过将分离的Ca原子锚定在氮掺杂碳（NC）和PVDF（Ca-PVDF）的复合物上制备的单原子膜。研究发现，Ca原子锚定的NC（Ca-NC）的加入将使β相PVDF的体积分数从29.8%显著提高到56.3%。此外，杂化聚合物膜具有多孔结构，其为自由基反应提供丰富的活性位点（Ca原子）。

要点2.压电性质可能显著提高催化活性。这种协同效应能够产生用于分解有机污染物的活性氧。在超声激励下，制备的催化剂膜表现出创纪录的0.11 min -1 的稳定染料分解率和99.8%的抗菌效率。

要点3.密度泛函理论计算表明，对催化活性的主要贡献来自单原子Ca掺杂，PVDF和Ca原子之间可能的协同作用可以提高催化性能。结果表明，O 2 分子可以很容易地在Ca-PVDF上氢化产生·OH，β相PVDF提供的局部电场可能会增强·O 2 - 的产生。

提出的聚合物膜有望启发压电催化剂的合理设计，并为压电催化技术在实际环境修复中的应用铺平道路。

研究图文

图1. Ca-NC的形态和结构。

图2. Ca-PVDF的形态和结构。

图4. Ca-PVDF膜的压电催化降解性能。

图5. Ca-PVDF膜反应机理的DFT计算。

图6. Ca-PVDF膜降解的工作原理。

文献详情

Calcium Single Atom Confined in Nitrogen-Doped Carbon-Coupled Polyvinylidene Fluoride Membrane for High-Performance Piezocatalysis

Qi Zhao, Yuewen Yang, Guanghui Xiong, Jianwei Chen, Tao Xu, Qunjie Xu, Ruiqin Zhang,* Weifeng Yao,* Hexing Li, Chun-Sing Lee*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c03851

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