北京
研究内容
在传统的鲁米诺电化学发光（ECL）系统中，过氧化氢（H2O 2 ）和溶解氧（DO）是产生用于ECL发射的活性氧（ROS）的常用共反应剂。然而，过氧化氢的自分解以及氧在溶液中的溶解度和含量有限，无疑限制了鲁米诺ECL体系的发光效率和稳定性。
受ROS介导的ECL机制的启发，哈尔滨工业大学（深圳）李迎春/深圳恒生医院Yongcheng He率先将氢氧根离子作为一种先进的鲁米诺ECL共反应剂，使用镍掺杂和碳纳米管修饰的氧化钨（Ni-WO x -CNT）作为共反应剂促进剂。Ni-WO x -CNT具有优异的催化活性，在低激发电压下，OH − 产生了大量的ROS，随后与鲁米诺阴离子自由基反应并引发强烈的ECL信号。相关工作以“Ultrastable Luminol−OH−‑(Ni-WOx‑CNT) ECL System with High Strength and Its Applications in Sensing”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
研究要点
要点1.作者首次使用一种新型的共反应剂促进剂，即镍掺杂和碳纳米管改性的氧化钨（Ni-WO x -CNT），引入氢氧根离子（OH − ）作为共反应剂，构建了一种具有优异稳定性和高发光强度的全新鲁米诺−OH − ECL体系。
要点2.在ECL测量过程中，在0.1 M KOH溶液中，在0−0.4 V的低循环伏安电势范围内，Ni-WO x -CNT有效地催化OH − 转化为ROS。在碳纳米管（CNT）的辅助下，Ni-WO x -CNT的催化性能，特别是其稳定性得到了显著提高。。
要点3.建立的鲁米诺−OH − （Ni-WO x -CNT）体系在1300次连续测试中保持了其发光强度（RSD=2.76%）。结合EPR光谱和ROS清除测定，追踪了ECL发射的中间过程。最后，开发了用于测定尿酸（UA）、C反应蛋白（CRP）、免疫球蛋白G（IgG）和葡萄糖（Glu）的ECL传感器，并通过回收实验和与商业分析试剂盒获得的结果进行比较，研究了真实样品中测量的准确性。通过取代阴极的分子印迹聚合物、抗体或酶，传感器可以应用于监测广泛的物种。
研究图文
图1.（A）使用Ni-WO x -CNT作为共反应剂促进剂构建鲁米诺−OH−ECL体系的示意图。Ni-WO x -CNT的（B）XRD、（C）SEM、（D）HRTEM和EDS元素图谱。
图2. Ni-WO x -CNT基鲁米诺−OH − 体系的（A）CV和（B）ECL。（C）Ni-WO x -CNT的EPR谱。图2B的插图是放大的ECL峰值。
图3.（A）NiCl 2 ·6H 2 O和（B）CNT剂量在合成共反应剂促进剂中的优化，以及CV扫描中的（C）最小电势、（D）最大电压和（E）扫描速率，以及（F）KOH浓度的优化。
图4. 检测（A）UA、（D）IgG、（F）CRP和（H）Glu的原理图和机制。（C）C-BPE的示意图。ECL强度变化与（B）UA、（E）IgG、（G）CRP和（I）Glu含量之间的线性关系。插图是其对分析物的各种含量（n＝3）的相应ECL曲线。
文献详情
Ultrastable Luminol−OH − ‑ (Ni-WO x ‑ CNT) ECL System with High Strength and Its Applications in Sensing
Jiangwei Li, Jiao Yang, Liang Zhu, Yujian Liu, Yongcheng He,* Yingchun Li*
Anal. Chem.
DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c01258
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