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她,90后研究员、博导,3篇Nature、Science正刊、3篇大子刊后,再发Nature系列综述!

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蒋琦,女,博士,研究员,博士生导师。1991年10月出生于湖南。2013年本科毕业于湖北大学微电子系;2018年于中国科学院半导体研究所获得博士学位(导师:张兴旺研究员/游经碧研究员);2018年至2023年先后在美国北卡罗来纳大学教堂山分校(UNC,合作导师:黄劲松教授)及美国国家可再生能源实验室(NREL,朱凯研究员)从事博士后研究工作;2022年入选国家海外高层次人才计划;2023年加入中国科学院半导体研究所材料科学重点实验室。


蒋琦研究员近年来在科研领域取得了丰硕的成果,发表了20余篇学术论文,其中以第一作者在Nature(两篇),Science,Nature Photonics,Nature Energy(两篇,其中一篇为共同一作),Joule, Advanced Materials(两篇)等期刊上发表论文。其中单篇最高引用超过3000次,全部论文总引用12000余次。

2016年,蒋琦研究员在《Nature Energy》上发表了一篇具有突破性意义的论文。她利用成熟商业化的SnO2胶体制备了电子传输材料,通过将SnO2纳米颗粒溶液旋涂在ITO玻璃基底上,形成了高结晶质量的电子传输层。她制备的钙钛矿太阳能电池,结构为ITO/SnO2/(FAPbI3)x(MAPbBr3)1-x/Spiro-OMeTAD/Au,表现出了卓越的性能。这个创新方法迅速成为经典,导致Alfa公司的SnO2纳米分散溶液供不应求,相关论文被引用超过1700次。


2019年,蒋琦研究员在《Nature Photonics》上发表了一篇重要论文,打破了当时钙钛矿太阳能电池的最高效率记录。她的研究成果获得了23.32%(准稳态)的认证效率,显著提升了钙钛矿太阳能电池的性能。


2022年,作为美国国家可再生能源实验室(NREL)的一名博士后,蒋琦研究员报道了一种新的表面工程处理方法。通过使用3-(氨基甲基)吡啶(3-Apy)对钙钛矿薄膜进行后处理,她实现了稳定的高性能反式钙钛矿太阳能电池,其认证效率超过25%。这一成果以“Surface reaction for efficient and stable inverted perovskite solar cells”为题发表在《Nature》上。


同年,她发现温和的气体淬火法产生了富含溴的表层,随后的柱状生长产生了缺陷密度降低的薄膜。基于这些薄膜的太阳能电池在 65°C 下工作 2200 小时以上仍能保持 90% 的效率。全钙钛矿串联电池的效率为 27.1%,开路电压高达 2.2 V。相关研究成果以“Compositional texture engineering for highly stable wide-bandgap perovskite solar cells”为题发表在《Science》上。


2022年,童金辉和蒋琦研究员共同展示了基于混合有机阳离子苯乙基铵(PEA)和胍基铵(GA)添加剂形成的准二维(quasi-2D)结构(PEA)2GAPb2I7。这种结构提供了关键的缺陷控制,显著改善了窄带隙(1.25 eV)钙钛矿薄膜的结构和光电特性。相关研究成果以“Carrier control in Sn–Pb perovskites via 2D cation engineering for all-perovskite tandem solar cells with improved efficiency and stability”为题发表在《Nature Energy》上。


2023年,蒋琦研究员进一步研究了高温和光照对室内老化实验的影响,发现这些因素是预测室外条件下运行稳定性的关键压力因素。她通过在实验室中进行相对较短时间(少于几百小时)的光和热稳定性测试,成功预测了长期户外老化情况。相关研究成果以“Towards linking lab and field lifetimes of perovskite solar cells”为题发表在《Nature》上。


蒋琦研究员的研究不仅在学术界获得了高度认可,也对太阳能电池的实际应用产生了深远影响。近日,朱凯教授和蒋琦研究员《Nature Reviews Materials》上发表综述论文,下面,小编带大家拜读一下这篇论文。


具有正-本征-负(p-i-n,或通常称为倒置)结构的钙钛矿太阳能电池(PSC)由于其功率转换效率快速提高、易于扩展制造、可靠,对商业化越来越有吸引力与各种基于钙钛矿的串联器件配置的操作和兼容性。在这里,朱凯教授和蒋琦研究员回顾了制造高效且稳定的 p-i-n PSC 的关键材料和器件注意事项。首先,作者总结了电荷传输材料的关键进展,这对于电力转换效率的快速进步至关重要。其次,作者讨论有前途的钙钛矿成分和制造方法。作者重点介绍了改善钙钛矿层的各种增材工程方法以及针对埋层或顶部钙钛矿表面层的界面工程策略。第三,作者回顾了串联器件的进展,重点关注互连层的优化。接下来,作者总结了提高 p-i-n PSC 稳定性的现状和策略,特别是考虑到户外应用的挑战。作者还对未来的研究方向和挑战进行了展望。


图 1:典型的钙钛矿太阳能电池结构和显着的器件效率进步

电荷传输层

与n-i-p结构相比,p-i-n钙钛矿太阳能电池(PSCs)发展较慢,主要因电荷传输层(CTL)的电性能不理想及能级不匹配,导致电荷提取效果差,界面非辐射复合限制了其光电转换效率(PCE)。常用CTL包括自组装单层(SAM)材料、氧化物、富勒烯及其衍生物、聚合物等。聚合物HTM如PEDOT:PSS和PTAA虽然常用于p-i-n PSC,但存在酸性、吸水性和能级不匹配等问题。无机HTM如NiOx因稳定性和能级适宜被广泛研究,但需通过表面钝化、掺杂等方法克服表面缺陷和导电率低等挑战。合理设计和结合有机分子策略有望提升p-i-n PSCs的效率和稳定性。


图2:高效p-i-n钙钛矿太阳能电池的代表性电荷传输材料

钙钛矿吸收层

电子传输层(ETL)在p-i-n钙钛矿太阳能电池(PSCs)中起着关键作用,不仅能有效提取电子,还能减轻环境氧气和水分对钙钛矿层的影响。常用的ETL材料包括富勒烯基材料、n型共轭聚合物和n型金属氧化物。富勒烯基ETL如C60和PCBM因其高电子迁移率和低温加工优势广泛应用,但成本高和能级问题限制了其性能。无机替代品如SnO2和ZnO因其稳定性好、成本低,成为ETL研究的热点。此外,增材制造在提高钙钛矿薄膜质量和稳定性方面发挥了重要作用(图3)。添加剂可以通过调节钙钛矿的结晶过程,钝化缺陷并改善界面特性,从而提升器件的效率和稳定性。例如,小分子和离子液体添加剂能有效抑制电荷载流子的复合,提高薄膜的致密性和均匀性。未来的研究可能集中在非富勒烯材料和无机金属氧化物的直接沉积上,结合增材制造策略,以进一步提升p-i-n PSCs的性能和稳定性。


图3:钙钛矿层的增材制造

p–i–n PSCs的界面工程

钙钛矿-ETL顶层界面工程:暴露的钙钛矿顶面上的高密度陷阱,通常由未键合的悬垂键形成,是导致表面复合损失的主要原因。通过定制钙钛矿表面末端基团进行表面改性,可以有效减少表面缺陷,优化电子提取和空穴阻塞,从而显著提升p-i-n PSCs的性能。这些改性方法可以改变功函数,减少表面缺陷和复合损失,并释放钙钛矿退火过程中形成的表面残余应力。优化钙钛矿表面和构建有效钙钛矿-ETL界面的方法包括:牺牲钙钛矿顶部成分进行表面反应,构建低维或三维异质结,以及在钙钛矿顶部锚定功能材料。表面硫化和小分子处理(如3-APy)可钝化表面并增强电荷提取,提高器件效率和稳定性。有机盐如GABr、PEAI等作为钝化剂,能减少非辐射复合损失,提高器件性能。通过这些方法,可以实现高效、稳定的p-i-n钙钛矿太阳能电池。


图4:钙钛矿-电子传输层界面工程

钙钛矿-HTL底部界面工程:优化底部HTL-钙钛矿界面对提升p-i-n PSC的性能至关重要,因为该界面存在高密度深层陷阱态,影响钙钛矿薄膜的结晶和生长。然而,埋藏的HTL-钙钛矿界面研究较少,且由于钙钛矿前体溶剂的高溶解度,界面改性剂容易被洗掉,难以调制。不同HTL基板的界面问题各异,例如PTAA表面疏水,需要有机盐处理以提高润湿性;基于SAM的修饰可解决Me-4PACz的疏水性;NiOx-钙钛矿界面则通过SAM和NiOx结合的双层结构改善界面能级排列和钝化缺陷,增强器件稳定性。因此,采用无损样品制造和表征方法优化埋藏的HTL-钙钛矿界面对提高p-i-n PSC性能至关重要。


图5:空穴输运层-钙钛矿底面工程

基于 p–i–n PSC 的串联器件

在两端串联太阳能电池中,互连层(ICL)连接顶部和底部子电池,对整体性能至关重要。ICL包括电荷复合层(CRL),应促进电子和空穴的有效复合,不产生电压损失。常用材料有TCO(如ITO、IZO)和超薄金属层(如银、金)。理想的ICL需具备高密度、化学惰性、导电性、低横向电导率和光学透明性,同时耐高温和物理弹性。钙钛矿-有机串联电池的互连缺陷和能量损失限制了其效率。优化策略包括使TCO层更薄,引入新材料提高欧姆接触和透光率。高电子迁移率的TCO和金属化方案能减轻寄生吸收损失,提升电池性能和稳定性


图6:互连层和顶部透明电极触点设计

稳定性进展

作者关注钙钛矿太阳能电池(PSC)在照明、偏置和热下的稳定性。通过环氧树脂和聚异丁烯等封装材料,能有效减轻水分和氧气引起的降解。提高PSC稳定性的关键在于优化钙钛矿层的固有稳定性和确保电荷传输层的均匀性。渗透屏障如Au/碳和TCO电极能提高PSC稳定性,但需解决成本和耐久性问题。化学惰性金属如铬(Cr/Cr2O3)也值得探索。使用铵-吡啶小分子或非反应性铵配体进行界面工程,能显著提高稳定性。此外,通过气体淬灭优化钙钛矿结晶方法也有效。实际条件下的室外测试显示,PSC在高温和太阳光谱下能保持大部分初始效率,但需要更多现场稳定性测试来验证PSC的长期可靠性。


图7:钙钛矿太阳能电池的稳定性

总结与展望

自2022年以来,p-i-n PSC的光电转换效率(PCE)已超过25%,并通过了多项IEC标准。这一进展得益于HTL开发、钙钛矿沉积和界面工程的改进。优化HTL处理、添加剂和界面改性策略对提升性能至关重要,尤其是适用于各种钙钛矿成分和器件堆栈。双面p-i-n PSC具有提升效率和稳定性的潜力,利用环境反射和散射光增强能量输出。例如,双面单结p-i-n PSC在不同反照率下效率可达27%-29%。未来研究应更多关注户外测试条件下的长期稳定性,因户外操作涉及多个压力源,增加了设备操作的不可预测性。

当前稳定性研究主要集中在电池层面,模块级的稳定性更复杂,需要新的策略来应对。这篇综述旨在引起学术和工业界对p-i-n PSC开发的兴趣,同时吸引对钙钛矿材料、太阳能技术和新型光电器件感兴趣的团体。


图8:双面钙钛矿太阳能电池

来源:高分子科学前沿

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