中科大团队提出电催化-生物催化流动系统

传统农作物种植依赖光合作用，将水和 CO₂ 转化为碳水化合物。但这种方式的能量转换效率极低，严重制约了食品生产。同时，传统种植方式还面临诸多可持续发展挑战，如化学农药和肥料的滥用、全球气候变化、土地和水资源短缺等。因此，急需新方法提升粮食生产效率，减少对自然资源的依赖，并避免使用有害环境的化学物质，以弥补传统生产方式的不足。

太阳能具有清洁、可再生的特点，被认为是可持续发展的理想能源，通过精心设计和系统优化，高效利用太阳能将 CO₂ 直接转化为食品，将打破自然光合作用的局限。虽然电催化和光催化这两条途径在将 CO₂ 转化为C1和 C₂（简单碳氢化合物）方面已有显著成果，但将其合成为更复杂的食品成分，如长链糖，仍存在技术挑战。尽管如此，一旦成功，这种方法不仅为食品生产提供了更可持续的方案，还有助于推动碳中和经济的发展。

近期，来自中国科学技术大学的研究团队展示了一种新型的太阳能驱动的人工合成食品系统，该系统可以直接将 CO₂ 转化为糖类。他们设计了一个混合型的电催化-生物催化流动系统，该系统结合了光伏驱动的电催化（将 CO₂ 转化为甲酸）和通过遗传突变和生物信息学工程化的五酶级联平台（将甲酸转化为糖），成功地将 CO₂ 转化为 L-山梨糖，其太阳能转化为食物的能量转化效率达到了 3.5%，是自然光合作用的3 倍以上。

这项研究已经以“Solar-driven sugar production directly from CO₂ via a customizable electrocatalytic–biocatalytic flow system”为标题发表在Nature Communications上，本文的通讯作者是来自中国科学技术大学的熊宇杰教授和高超副教授。熊宇杰的主要研究方向是基于无机固体材料结构的原子精度控制，实现关键小分子的活化与调控，用于光/电驱动的能源分子转化和化学品合成。高超副教授目前主要从事无机纳米材料可控合成设计及负载组装在光/光电催化CO₂转化、N₂还原、CH4转化方面的应用研究。

（来源：Nature Communications）

由于 CO₂ 分子稳定且在水中溶解度低，直接激活其 C=O 键极具挑战性。传统的生物转化方法受限于气液界面的传质效率，导致转化效率低下。为克服这一难题，研究者们提出了一种创新的方法：首先利用电催化将 CO₂ 转化为液态甲酸，以打破传质限制；随后，通过一系列酶促反应将甲酸转化为甲醛，进而启动后续的酶级联反应，最终得到 L-山梨糖。

▲图 | 可定制的电催化-生物催化流动系统示意图（来源：上述论文）

为实现这一目标，研究团队精心设计了一个四步酶级联过程。首先，他们利用筛选出的甲醛脱氢酶（BmfaldDH）和基因改造的磷酸盐脱氢酶（PTDH-Mutant），将甲酸高效转化为甲醛；接着，甲醛在人工设计的醛缩酶（FLS）的作用下转化为乙二醛，并进一步转化为二羟基丙酮（DHA）和 L-甘油醛，这两种化合物是合成 L-山梨糖的关键前体；最后，通过 D-果糖-6-磷酸醛缩酶（FSA）的 A129S 突变体（FSAA129S）的催化作用，DHA 和 L-甘油醛得以偶联，形成 L-山梨糖。

为提高 CO₂ 转化为甲酸的效率，研究团队对电催化模块进行了优化。他们通过电置换方法制备了具有高选择性和环保特性的铋纳米线（NWs），并在三电极流动电池系统中对其性能进行了评估。结果显示，在特定电解液中，NWs 对甲酸具有高法拉第效率，并可在最佳条件下达到 95.4% 的效率。另外，他们使用多孔固态电解质反应器以避免高浓度碳酸氢盐电解液对下游酶催化的负面影响，同时采用高效光伏电池以产生足够的电压和电流来驱动电催化过程，从而确保整个系统的稳定性和可行性.

▲图 | 光伏电池供电的多孔固体电解质反应器，将 CO₂ 还原为纯甲酸溶液的长期运行测试（来源：上述论文）

接下来，研究团队对甲酸转化为甲醛的步骤进行了细致优化。他们通过 BLAST 方法筛选出最有效的甲醛脱氢酶（BmfaldDH），并探索了不同的 NADH 再生方法以增强辅因子 NADH 的供应。经过定向突变，他们构建出了 PTDH 的突变体（PTDH-Mutant），其 NADH 再生能力约为野生型 PTDH 的2 倍。这些优化措施显著提高了甲醛的生产效率。

▲图 | a，野生型 PTDH-WT 和 PTDH-Mutant，在浓度为 2 mg/mL 时再生 NADH 的量；b，PTDH-WT 和 PTDH-Mutant 的同源建模示意（来源：上述论文）

与此同时，研究团队还使用响应面分析法对 pH 值、温度、底物浓度以及酶的比例等实验条件进行了全面优化，以实现电化学和生物催化模块之间的紧密连接。

随后，研究者们成功结合了电催化（将 CO₂ 转化为甲酸）和酶催化（将甲酸转化为甲醛）的模块，验证了光驱动下直接从 CO₂ 生产甲醛的可行性。在模拟太阳光下，该系统24 小时内可产出21 mM 的甲醛，为下游糖生产提供了充足原料。

紧接着，他们构建了酶级联模块，通过优化关键酶 FLS 和 FSA 的比例，实现了 DHA 和 L-甘油醛的有效产出，为L-山梨糖生产提供了合适的前体比例。在此基础上，他们创建了 FSA 的突变体 FSAA129S，并通过优化酶组合，成功进行了从甲醛到 L-山梨糖的酶级联反应。

▲图 | 不同 FLS 与 FSA 含量比例下，甲醛转化为 DHA 和 L-甘油醛的转化率（来源：上述论文）

此后，他们将这个酶级联模块与电催化模块相结合，构建了电催化-生物催化混合体系，该体系不仅提高了从甲酸到 L-山梨糖的转化效率，而且显著提高了 L-山梨糖的产量。

▲图 | 电催化-生物催化流动系统的照片（来源：上述论文）

最终，为验证实际应用潜力，团队设计并验证了流动级联生物反应器系统。该系统由三个连续搅拌槽反应器（CSTR）组成，每个反应器配备超滤膜以分离酶和产物。在光照条件下，该系统能高效地将 CO₂ 转化为高纯度的 L-山梨糖，能量转化效率达 3.5%，是自然光合作用的 3 倍多，且连续运行 120 小时后仍保持稳定产量。

▲图 | 太阳能驱动的电催化-生物催化流动系统的循环测试，每个循环 24 小时（来源：上述论文）

综上所述，该研究呈现了一种创新的方法，能够通过光驱动直接从 CO₂ 生产糖，这种方法既可持续又具备高度的可定制性和扩展性，同时实现了碳中和目标。其展现出的巨大应用潜力，尤其在封闭环境或资源有限的地区，无疑为传统农业带来了革命性的变革，并为建立可持续的碳中和食品制造行业开辟了广阔的前景。

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