“非线性”等离激元激子极化激元

图1. Ag ND-WS2 丛子系统及其稳态/超快光学特性(a)Ag ND-WS2 混合系统的示意图。

(b)Ag ND-WS2 混合系统的归一化消光光谱(c) 零失谐Ag ND-WS2系统时间分辨反射光谱扫描。 插入的白色虚线表示作为时间函数的 UB 和 LB 丛子的峰值能量演化。

(d)Ag ND-WS2 丛子系统在 t = 100 fs 时从 (c) 的横截面投影的反射光谱。 从下到上，入射通量从 0.2 µJ cm-2 增加到 12.5 µJ cm-2。 灰色虚线是-1 ps 处的探针反射光谱，不受泵浦脉冲的影响

2022 年，国防科技大学江天研究员团队联合复旦大学石磊教授团队在RLight: Science & Applications 发表了一篇题为《Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a mono》文章，报道了室温下等离激元激子极化激元(Plasmon-exciton polaritons, Plexcitons)的超快非线性光学响应，并从实验上证实了激发光诱导的激子退相作用是这类特殊极化激元粒子间发生相互作用的主要物理机制。

微腔激子极化激元(Polaritons)是半导体激子与谐振腔光子发生强相互耦合作用后形成的一种半光半物质的相干态准粒子，这种准粒子不仅具备光子的轻有效质量和长程相干特性，还同时拥有激子间较强的相互作用能力，因此有希望实现这一强而有效的光学非线性响应。

样品 & 测试

超快动力学

自主搭建的超快时间分辨显微光谱技术(见图2(a))对 Plexcitons 体系在完全共振泵浦激发条件下的超快动力学过程进行了深入的探索，并成功揭示了 Plexcitons 在不同时间尺度下的光响应物理过程，如图2(b)所示。主要包含了(Ⅰ)相干等离激元激子极化激元的超快弛豫，(Ⅱ)非相干等离激元/激子的能量传输(~ 0.6 ps)，以及最后的(Ⅲ)等离激元升温晶格的热效应(~ 5 ps)。这一动力学结果表明相干 Plexcitons 的寿命非常的短，因此，只有前100 fs时间内探测到的实验光谱才能反应 plexciton 本征的光响应。

图2：Ag ND-WS₂ plexciton体系的超快动力学研究.(a) 具有完全共振泵浦探测能力的超快显微光谱技术装置示意图.(b) 不同时间尺度下Ag ND-WS₂ plexciton系统的光响应物理机制。

粒子相互作用

基于上述动力学结果，研究团队分析了 Plexcitons 本征的非线性光学响应。通过耦合谐振模型的光谱理论分析与实验验证，研究团队发现 Plexcitons 粒子间的相互作用主要通过其中的激子组分进行，且粒子间相互作用的物理机制主要有三种(见图3)：(Ⅰ)交换排斥作用，(Ⅱ)态填充饱和作用，以及(Ⅲ)激发退相作用。

其中，退相作用是粒子间发生相互作用最主要的形式。这是由于金属纳腔具有亚波长尺度的光学空间压缩能力，使得极化激元粒子在空间上互相靠近，碰撞作用增强，且最终以高阶相互作用的形式呈现。相比于 WS₂ 中激子间的相互作用，研究团队发现 Plexcitons 粒子间相互作用强度有了接近十倍的增强，进一步说明了 Plexcitons 体系具有可观的粒子相互作用强度。

图3：Ag ND-WS2 plexciton 体系中粒子间发生相互作用的三种物理机制。

光学非线性操控

得益于 Plexcitons 粒子间这一强烈的相互作用，结合 Ag ND-WS₂ 异质体系的方便可调性。研究团队使用Si 探测器及双通道锁相放大器(Sine Scientific Instrument，OE1022D)进行透射光强度和入射光强度测量，在该固态结构中实现了对系统光学非线性吸收特性的可控设计。如图4所示。通过改变耦合强度，实现了对非线性吸收曲线强度的调控(见图4(a,b));通过改变共振位置，实现了反饱合吸收信号与饱和吸收信号之间的切换(见图4(c,d))。这种可强烈的，可操控的光学非线性表现使得Plexciton成为了研究室温光学非线性器件的理想平台，将进一步促进极化激元光物理及应用的发展。

图3 Ag ND-WS₂ plexciton器件线性与非线性光学响应的调控。(a-b) 空间绝缘层厚度调控的稳态反射光谱 (a) 与非线性吸收特性 (b)。(c-d) 纳米圆盘大小调控的稳态反射光谱 (c) 与非线性吸收特性 (d)。

总结

通过系统性地研究了 Plexcitons 非线性光学响应，团队研究人员从实验上证实了Plexcitons在保持室温稳定的同时，还拥有强烈的粒子间相互作用，并成功在该体系中实现了对光学非线性吸收特性的有效调控。这一结果为光学非线性器件的研发提供了新的思路，有望促进全光逻辑器件中的光开关和全光神经网络中的非线性激活函数器件的发展。