北京
研究内容
金属锌负极上可靠的固体电解质界面(SEI)对于稳定的锌(Zn)基水性电池是必不可少的。然而，不相容的Zn离子还原过程，即Zn 2+ (H 2 O) 6 的同时吸附(捕获)和去溶剂化(排斥)，给SEI的设计带来了动力学和稳定性方面的挑战。
复旦大学赵东元和晁栋梁 展示了一种串联化学策略，解耦和加速Zn 2+ 团簇在内部亥姆霍兹层的同时吸附和去溶剂化过程。电化学组装的具有串联亲水性-OH和疏水性-F基团的穿孔介孔SiO 2 界面作为Janus介孔促进剂，促进快速稳定的Zn 2+ 还原反应。所得对称电池分别在4和10 mA cm -2 的高电流密度下，在8000和2000小时内表现出可逆循环。相关工作以“ Tandem Chemistry with Janus Mesopores Accelerator for Efficient Aqueous Batteries ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。
研究要点
要点1. 作者提出了一种串联化学策略，通过在设计的Janus中孔加速器中诱导它们的异步发生，来解耦和加速Zn(H 2 O) 6 2+ 团簇的关键捕获和去溶剂化过程。多孔中孔SiO 2 界面可以容易地与上部亲水性-OH和底部疏水性-F基团电化学组装Janus介孔促进剂。
要点2. 结合原位电化学数字全息、分子动力学模拟和光谱表征，-OH基团从本体电解质中捕获Zn(H 2 O) 6 2+ 团簇，然后-F基团去溶剂化壳中的配位H 2 O分子，实现串联离子还原过程。原位数字全息术和电化学过程分析揭示了界面上Zn 2+ 的浓缩、界面极化的降低以及Janus中孔界面的快速脱溶动力学(活化能为7.66 kJ mol -1 ，裸Zn的20%)。
要点3. 分子动力学模拟和光谱分析为溶剂化Zn 2+ 在中孔通道内的分布和构型提供了进一步的原子级见解。锌负极表现出非凡的稳定性和动力学，即在4 和10 mA cm -2 的电流密度下超过8000小时和2000小时。串联化学的可行性在Zn//VO 2 和Zn//I 2 电池中都得到了进一步的证明，并且它可能适用于其他水性金属离子电池。
研究图文
图1. Janus介孔加速器串联化学的示意图。
图2. Janus OH-F-mSiO 2 界面相的合成和结构表征。
图3. Janus介孔界面金属锌负极的动力学和热稳定性。
图4. 锌负极和Janus介孔界面全电池的电化学性能。
图5. Zn 2+ 在不同环境中的溶剂化结构表征。
图6. 溶剂化结构和介孔促进剂的MD模拟。
文献详情
Tandem Chemistry with Janus Mesopores Accelerator for Efficient Aqueous Batteries
Lipeng Wang, Bao Zhang, Wanhai Zhou, Zaiwang Zhao, Xin Liu, Ruizheng Zhao, Zhihao Sun, Hongpeng Li, Xia Wang, Tengsheng Zhang, Hongrun Jin, Wei Li, Ahmed Elzatahry, Yasser Hassan, Hong Jin Fan, Dongyuan Zhao,* Dongliang Chao*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c14019
版权声明： 「崛步化学」旨在分享学习交流化学、材料等领域的最新资讯及研究进展。编辑水平有限，上述仅代表个人观点。投稿，荐稿或合作请后台联系编辑。感谢各位关注！
特别声明：以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布，本平台仅提供信息存储服务。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.
