研究内容
合理调节反应中间体在铜(Cu)基催化剂表面位点上的结合强度可以促进电化学CO 2 还原反应中的C-C偶联以产生多碳(C 2+ )产物。
天津大学张志成、清华大学王定胜、东南大学凌崇益和新加坡国立大学何迁 通过理论计算表明,级联Ag-Cu双位点可以协同增加局部CO覆盖率,降低CO质子化的动力学势垒,增强不对称C-C耦合产生C 2 H 4 。作者进一步成功合成了Ag位于部分Cu位点和Cu 3 N单元中心的Cu 3 N-Ag纳米立方体(NCs)。C 2 H 4 在Cu 3 N-Ag NCs上的法拉第效率(FE)和分电流密度分别是Cu 3 N NCs的7.8倍和9.0倍。相关工作以“ Cascade Dual Sites Modulate Local CO Coverage and Hydrogen-Binding Strength to Boost CO 2 Electroreduction to Ethylene ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。
研究要点
要点1. 通过理论指导实验,作者发现在原子水平上将杂金属元素(如Ag)引入Cu 3 N纳米立方体(NCs)中形成级联的Ag-Cu双位点可以有效提高C 2 产物的选择性。特别是,引入与反应中间体结合强度较弱的Ag可以促进不对称的C-C偶联。
要点2. 较弱的*CO结合强度可以实现CO在某些Cu位点上的优先吸附,导致局部CO覆盖率的增加。同时,较弱的*H结合强度可以降低CO质子化的动力学屏障。C 2 H 4 在Cu 3 N-Ag NCs上的法拉第效率(FE)和分电流密度分别是Cu 3 N NCs的7.8倍和9.0倍。
要点3. 原位光谱表征和理论计算证实,CO在Ag位点产生,然后扩散到Cu位点,促进了随后的*CO质子化(与*COCHO)和不对称C-C耦合,显著增强了C 2 H 4 的产生。
该工作为原子尺度的级联催化策略提供了新的见解,以将CO 2 提升为多碳产物。
研究图文
图1. 理论计算。
图2. 结构表征。
图3. 光谱特征。
图4. CO 2 RR性能。
图5. 机制讨论。
文献详情
Cascade Dual Sites Modulate Local CO Coverage and Hydrogen-Binding Strength to Boost CO 2 Electroreduction to Ethylene
Junjun Li, Yu Chen, Bingqing Yao, Wenjuan Yang, Xiaoya Cui, Huiling Liu, Sheng Dai, Shibo Xi, Zhiyi Sun, Wenxing Chen, Yuchen Qin, Jinlan Wang, Qian He,* Chongyi Ling,* Dingsheng Wang,* Zhicheng Zhang*
J. Am. Chem. Soc.
DOI : https://doi.org/10.1021/jacs.4c00475
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