李原芳/黄承志Anal. Chem.：基于Zr-MOF的比率电化学发光灵敏检测HPV-16 DNA！

研究内容

人乳头瘤病毒(HPV)是一种疾病病原体，高危型HPV-16被认为是宫颈癌症病例的罪魁祸首。

近日， 西南大学李原芳和黄承志 开发了一种新的锆金属有机骨架(MOF)发光体(Zr-DPA@TCPP)，其在分辨电势下具有双发射电化学发光(ECL)特性。结合DNA循环扩增反应，HPV ECL生物传感器实现了对HPV-16 DNA的灵敏比率检测，线性范围为1 fM-100 pM，检测限(LOD)为596 aM。相关工作以“ Ratiometric Electrochemiluminescence of Zirconium Metal-Organic Framework as a Single Luminophore for Sensitive Detection of HPV-16 DNA ”为题发表在国际著名期刊 Analytical Chemistry 上。

研究要点

要点1. 作者使用9，10-二(对羧基苯基)蒽(DPA)和5，10，15，20-四(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)为有机配体，以Zr簇为金属节点，通过自组装有效地合成了具有核壳结构的化合物(Zr-DPA@TCPP)。

要点2. 将具有ECL性质的两个有机配体DPA和TCPP合理地整合到单个单体中，Zr-DPA@TCPP成功地表现出同步的阳极和阴极ECL信号。此外，由于二茂铁(Fc)具有令人印象深刻的独特性质，可以猝灭阳极ECL，但不会影响阴极ECL信号，因此利用阴极信号作为内部参考，巧妙地设计了比率型ECL生物传感器。

要点3. 作者构建了比率型ECL生物传感器，并将其与DNA循环扩增反应相结合，实现了HPV-16 DNA的超灵敏检测，其线性范围为1 fM-100 pM，检测限(LOD)为596 aM。

Zr-DPA@TCPP为ECL发光体的发展提供了新的思路，开辟了一条制作比率ECL平台的创新途径。

研究图文

图1.（A）Zr-DPA@TCPP的SEM和（B）TEM。（C）DPA、Zr-DPA、TCPP和Zr-DPA@TCPP的FT-IR。（D）DPA、Zr-DPA、TCPP和Zr-DPA@TCPP的FL光谱。Ex：273 nm。（E）Zr-DPA@TCPP的XPS和（F）PXRD。

图2. （A）裸GCE和Zr-DPA@TCPP的ECL强度-电势曲线和（B）Zr-DPA@TCPP在10 mM K 2 S 2 O 8 /40 mM HEPES中的ECL强度-时间曲线。PMT：800V.（C）Zr-DPA@TCPP在阳极和阴极发射中的ECL光谱。

图3.（A）Zr-DPA@TCPP在10 mM K 2 S 2 O 8 /40 mM HEPES中ECL-电位曲线。（B）（a）GCE在40 mM HEPES中，（b）GCE和（c）Zr-DPA@TCPP在10 mM K 2 S 2 O 8 /40 mM HEPES中的CV曲线。（C）可能的ECL发射机制示意图。

图4.（A）GCE/Zr-DPA@TCPP/AuNPs和GCE/Zr-DPA@TCPP/AuNPs/Fc在10 mM K 2 S 2 O 8 /40 mM HEPES中的ECL。（a）GCE、（b）GCE/Zr-DPA@TCPP、（c）GCE/Zr-DPA@TCPP/AuNPs、（d）GCE/Zr-DPA@TCPP/AuNPs/S0-Fc、（e）GCE/Zr-DPA@TCPP/AuNPs/S0-Fc/MCH和（f）GCE/Zr-DPA@TCPP/AuNPs/S0-Fc/MCH/S2+Exo III的（B）CV、（C）EIS和（D）ECL曲线。

图5.（A）不同浓度HBV(0、1、10、100、1000、10000和100000 fM)的ECL强度-时间曲线。（B）HPV-16检测的线性曲线。（C）ECL生物传感器对不同DNA的选择性。（D）ECL生物传感器的再现性。

文献详情

Ratiometric Electrochemiluminescence of Zirconium Metal-Organic Framework as a Single Luminophore for Sensitive Detection of HPV-16 DNA

Gaoxu Chen, Wenjie Dai, Congyi Hu, Hao Zang, Shiyi Sun, Shujun Zhen, Lei Zhan, Chengzhi Huang,* Yuanfang Li*

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c04710

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