测量氮化镓外延异质结构热物性的脉冲反射热成像方法

作者：刘智珂，杨光，曹炳阳*

单位：清华大学航天航空学院

论文信息：Review of Scientific Instruments 94, 094902 (2023)，https://doi.org/10.1063/5.0155795

研究概述

衬底和外延层薄膜所构成的多层异质结构在各类先进电子器件中应用广泛，但其导热性能限制了电学特性的优势，亟需全面测量异质结构样品热物性的高效方法。在这项工作中，我们利用反射热成像(Thermoreflectance thermal imaging, TTI)的瞬态温度场测试功能，结合瞬态脉冲激励，提出了一种脉冲反射热成像(Pulsed thermoreflectance imaging, PTI)热物性测试方案。只需进行三次瞬态测试，即可在单个异质结构样品内测定薄膜热导率和比热、衬底热导率和比热、薄膜与衬底间的等效界面热阻、绝缘层等效热导率等六个热物性。该方法通过给样品表面的电极施加脉冲加热电流，使用TTI系统测试样品表面不同区域在不同时刻的温升变化，提取温度场的时空变化信息，结合有限元仿真反演计算得到异质结构热物性，具有较高的灵敏度。为验证该方法准确性和可靠性，针对GaN层厚~2.1 μm的GaN-on-SiC异质结构样品开展了测量，得到了与已报道的结果一致的热物性。

研究背景

异质结构是一种由衬底和外延层薄膜构成的材料结构，其组成材料可以包括金属、半导体或绝缘体，已经被广泛应用于场效应晶体管、双极性晶体管、半导体激光器、太阳能电池等器件中。然而，随着器件性能指标的提高，器件的产热和结温也急剧增加。例如，基于GaN的高电子迁移率晶体管(HEMT)凭借其高击穿电压和宽带隙的优势，已经成为高压和高频电力电子器件的理想选择，但其最大输出功率受到近结焦耳热引起的高通道温度的限制。因此，组成器件的异质结构不仅需要具备良好的电学特性，还必须具备优异的导热性能。但是，在纳米尺度下，异质结构的薄膜厚度等特征尺寸与声子平均自由程相当，热量以弹道扩散方式传递，受边界散射的影响，等效热导率小于体材料的值，薄膜和基底之间的界面热阻影响也逐渐增大。为衡量尺寸效应和界面热阻对传热的影响，开发具有针对性的测试方法成为器件热分析和热优化的先决条件。然而，目前仍缺乏真正适用于异质结构热物性测量的高效方法，难以满足越来越严峻和复杂的热管理需求。

所谓真正适合于异质结构热物性测量的实验方法，是指在单个样品上开展测试，直接导出异质结构各层热物性（包括薄膜热导率和比热、衬底热导率和比热以及二者间界面热阻）的测试技术。针对新型材料或新型工艺，知晓热导率、比热和界面热阻后，可直接对异质结构进行热仿真，提升热设计和优化效率，并减少由于工艺问题致使实际值与文献参考值不符造成的误差。基于此，本文提出了PTI方法。PTI通过对异质结构样品进行二维空间和一维时间的一体化温度测试，实现了异质结构样品的薄膜的热导率和比热、衬底的热导率和比热、薄膜和衬底之间界面热阻、绝缘层等效热导率的测量，并提升了表征的效率和准确性。

研究内容

图1. PTI热物性测试方法。(a) TTI系统，包括LED、CCD、物镜等部件，以及样品结构示意；(b) PMU施加的脉冲激励示意，完整的方波脉冲包括脉冲宽度、脉冲周期、幅值、上升沿、下降沿等参数；(c)对样品施加不同频率的热脉冲，并对不同区域采用不同光源进行测试（Au: 530 nm，GaN: 365 nm）。

样本制造：

在本实验中，待测样品是典型的4H-SiC衬底GaN薄外延异质结构（GaN-on-SiC），如图1(a)(c)所示。该样品采用标准的金属有机化合物化学气相沉积(Metal organic chemical vapor deposition, MOCVD)工艺制备。首先在350 μm 4H-SiC衬底上生长~ 50 nm的AlN过渡层，用于缓冲GaN薄膜和衬底间的晶格失配和热膨胀失配引起的应力，提高GaN的外延生长质量，然后在AlN上继续生长~ 2.1 μm的GaN外延层。为了避免电极漏电，在GaN层上继续用PECVD工艺沉积了~ 25 nm的SiO₂绝缘层，形成了完整的异质结构样品。接下来在样品的SiO₂上表面依次进行清洗、电子束光刻(Electron beam lithography, EBL)、金属化、剥离等工艺，完成电极加工。电极的宽度为5 μm，长度为200 μm，以避免热源尺寸过窄引起的弹道效应。为了便于利用四线法加热和测量，在加热电极外部连接了4个300 × 300 μm²的接触垫(Pad)。电极和Pad材料为90 nm Au/10 nm Cr（Cr为粘接层）。

实验系统：

TTI测温的基本原理是基于材料的反射率与温度的函数相关性，根据每单位温度变化的反射率变化推导出反射率温度系数TR，再通过测试材料表面的反射光强度的改变得到其温度的改变。

如图1 (a)所示，在TTI系统中，LED提供入射光，入射光经物镜照射到待测样品表面，待测样品表面的反射光再经物镜被具有同步锁定检测功能的CCD探测器捕获。使用超快脉冲测量单元(Ultra-Fast Pulse Measure Unit, PMU)对待测样品施加脉冲激励，电极通电产生焦耳热，使待测样品表面产生温升和温降。温度变化使得CCD探测到的反射光强度发生变化，记录反射率变化的图像，再结合相应材料的反射率温度系数TR就能提取出表面温度分布。在CCD的曝光时间内，使样品的热激励和LED脉冲同步，再利用LED和热激励之间可调的精确延迟，可以实现整个周期内的瞬态测量。

PMU输出的方波激励脉冲可设置的参数包含脉冲宽度、脉冲周期、幅值、上升沿和下降沿等，如图1(b)所示。幅值为正时，样品处于加热段；幅值为零时，样品处于冷却段。通过调整激励的脉冲宽度，可以实现不同加热频率，从而影响热穿透深度，进而调整测量信号对不同深度上特征热物性的灵敏度；同时，TTI的全场成像功能和瞬态能力可以实现特征温度区域和时间范围的灵活选取，从而可通过调整区域范围以寻找某些热物性敏感而某些热物性不敏感的温度变化曲线，使导出多层结构的热物性成为可能。

实验流程：

本方法测量目标热物性参数的基本思路为基于有限元仿真（Finite element method, FEM）的反问题（Inverse problem）方法，原则上可实现单个典型异质结构待测样品的薄膜热导率kᶠ、薄膜比热cₚᶠ、衬底热导率kˢᵘᵇ、衬底比热cₚˢᵘᵇ和薄膜-衬底界面热阻RI 和绝缘层等效热导率kⁱⁿˢ的测量。其中，绝缘层等效热导率kⁱⁿˢ是包含了金属电极-绝缘层界面热阻、绝缘层自身热阻、绝缘层-薄膜界面热阻三部分串联总热阻的等效热导率。图2以GaN-on-SiC为例，展示了PTI方法的基本流程。

图2. PTI热物性测定方法的典型实验流程。

测量结果：

利用TTI系统，对GaN-on-SiC样品表面进行瞬态温度场测量。首先测定反射率温度系数TR，之后分别向电极施加不同脉冲，得到如图3所示样品表面不同时刻的温度场分布。测试在298 K基准温度下进行。在图3(a)中，样品被10 μs脉冲加热，GaN区域在0 - 10 μs内温度升高，热量向周围区域扩散；10 μs时刻脉冲结束，热源消失后电极附近区域温度下降，但由于远离电极区域仍存在较大的温度梯度，因此热量继续向远离电极区域扩散。在图3(b)中，样品被0.8 μs脉冲加热，GaN区域的温度变化与图3(a)类似，但由于脉冲频率更高，热量扩散范围更窄。在图3(c)中，电极被10 μs脉冲加热，在0 - 10 μs内温度升高；在10 μs时刻温度最高，脉冲结束后温度下降。

图3. GaN-on-SiC样品表面不同时刻的温度场分布，对应不同脉冲和光照条件。(a) Long Pulse, 365 nm LED; (b) Short Pulse, 365 nm LED; (c) Long Pulse, 530 nm LED。其中，Long Pulse对应10 μs脉冲，Short Pulse对应0.8 μs脉冲；365 nm光源照射对应GaN温度，530 nm光源照射对应Au电极温度。

根据TTI的数据结果，提取不同时刻表面区域对应的温度∆T₁、∆T₂、∆T₃、∆T₄，得到瞬态温度变化点，如图4所示。其中，散点为原始数据点，曲线为按照2.3节的实验流程、基于FEM仿真求解反问题依次拟合得到最优的热物性参数组合（kˢᵘᵇ、cₚˢᵘᵇ、RI 、cₚᶠ、kᶠ和kⁱⁿˢ）所对应的拟合线。根据周期时间、敏感时间窗口长度等因素调整了实验中的瞬态采样间隔。对于∆T₁和∆T₄，采用对数间隔取了19个点。对于∆T₂和∆T₃，首先采用0.1 μs的间隔取点，并针对∆T₂的窄时间窗口（0.88 - 0.93 μs）采用0.01 μs的间隔取点。容易发现，拟合线与散点的吻合程度很高，这一方面验证了方法的可行性，另一方面也表明实验测试的精度很高。SiC衬底热导率为357 W·m⁻¹K⁻¹，比热为675 J·kg⁻¹K⁻¹；GaN薄膜热导率为184 W·m⁻¹K⁻¹，比热为468 J·kg⁻¹K⁻¹；GaN-SiC界面热阻为12.9 m²K·GW⁻¹；绝缘层等效热导率为0.53 W·m⁻¹K⁻¹。

图4. GaN-on-SiC样品表面不同时刻的温度场分布，对应不同脉冲和光照条件。(a) Long Pulse, 365 nm LED; (b) Short Pulse, 365 nm LED; (c) Long Pulse, 530 nm LED。其中，Long Pulse对应10 μs脉冲，Short Pulse对应0.8 μs脉冲；365 nm光源照射对应GaN温度，530 nm光源照射对应Au电极温度。

将本实验对异质结构热物性的测量结果与文献中代表性的研究结果进行对比，具体如图5所示。本实验所测定的GaN热导率和比热、SiC热导率和比热与文献结果基本符合。对于GaN-SiC界面热阻，本研究的测量结果与Yuan等人采用MOCVD工艺制备的包含30 nm AlN过渡层的样品和Chen等人采用MOCVD工艺制备的包含35 nm AlN过渡层的样品基本一致，与Yang等人采用MOCVD工艺制备的包含40 nm AlN过渡层的样品以及Manoi等人采用MOCVD工艺制备的包含70nm AlN过渡层样品有所不同。这一方面是由于AlN厚度不同造成的晶格匹配性的影响，另一方面是由于MOCVD工艺中反应源气流流量、生长速率等参数不同，造成生长质量差异较大。

图5. 本研究中样品热物性测试结果与文献中代表性研究的对比情况。(a) SiC热导率；(b) GaN热导率；(c) GaN-SiC界面热阻；(d) SiC比热；(e) GaN比热

综上所述，PTI给出的测量结果与文献中已有的代表性研究结果相符，测得的GaN薄膜热导率和比热、SiC衬底热导率和比热、GaN-SiC界面热阻等热物性参数整体处于合理范围内，验证了该方法的准确性与可靠性。与现有方法相比，PTI 的相对优势在于可以方便地在单个方法中得到异质结构中每层的热导率、比热容和界面热阻，避免了多种方法联用(如3ω方法和差示扫描量热法的结合)或单独的参考样品(如单独测试纯基底)的需求。而且，由于测试可以直接得到二维空间和一维时间的温度场，因此特征温度的提取非常灵活，可以根据灵敏度分析的结果进行调整，找出对某些热物性敏感而对其他热物性不敏感的空间区域和时间窗口。由于灵活的测试能力以及较高的瞬态分辨能力，使得该方法的测试灵敏度较高，能够有效降低误差。

作者信息：

第一作者：

刘智珂，清华大学航天航空学院博士研究生，从事热输运及热物性的反射热成像表征研究，发表SCI论文3篇，申请国家发明专利1项。

通讯作者：

曹炳阳，清华大学航天航空学院教授，院长，国家杰青，亚洲热科学联合会Founding Fellow，国际先进材料学会Fellow。曾获得教育部新世纪优秀人才支持计划、中国工程热物理学会吴仲华优秀青年学者奖、教育部自然科学一等奖、国际先进材料学会IAAM Medal、爱思唯尔高被引学者奖等荣誉。担任国防173重点项目首席科学家、国际传热大会常务理事会理事、国际传热传质中心科学理事会理事、亚洲热科学与工程联合会秘书长、中国航空教育学会常务理事、中国复合材料学会导热复合材料专业委员会副主任、中国工程热物理学会理事、中国工程热物理学会传热传质专业委员会委员、中国航空学会燃烧与传热专业委员会委员、中国宇航学会空间能源专业委员会委员、中国宇航学会飞行器总体专业委员会委员等学术职务。主要研究领域为微纳尺度传热、热功能材料及电子系统热管理，迄今发表SCI学术论文200余篇，担任ES Energy & Environment主编，Journal of Physics: Condensed Matter、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Scientific Reports等10多个国际期刊编委。

联系方式：caoby@tsinghua.edu.cn

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