北京
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研究内容
在自然界中，酶促反应发生在功能良好的催化空间中，底物通过在三维（3D）空间中合适的排列催化位点和氨基酸，来结合和反应。单原子纳米酶（SAzymes）是一种新型的纳米酶，其活性位点与天然金属酶相似。然而，目前SAzymes中的催化中心是二维（2D）结构，缺乏协同底物结合特征限制了它们的催化活性。
中国科学院长春应用化学研究所曲晓刚&任劲松报道了一种维度工程策略，通过将氧化硫官能团整合到碳平面上，将传统的2D Fe-N-4中心转化为3D结构。结果表明，氧化硫官能团可以作为结合位点，帮助底物定向和促进H2O的解吸，产生高达119.77 U mg-1的优异比活性，比传统的FeN4C SAzymes高6.8倍。相关工作以“Dimensionality Engineering of Single-Atom Nanozyme for Efficient Peroxidase-Mimicking”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者受天然HRP中发现的血红素口袋的启发，利用维度工程首次设计了一种具有不同寻常的3D催化中心的新型SAzyme（FeN4C-SOx），其中氧化的硫被结合到邻近单个Fe-N-4位点的碳平面中。
要点2.SOx取代增加了传统2D Fe-N-4催化中心的维数，显著提高了催化活性，可产生高达119.77 U mg-1的优异比活性，比传统的FeN4C SAzymes高6.8倍。
要点3.DFT模拟表明，在催化过程中，单个Fe-N-4位点和氧化硫分别作为催化位点和结合位点。硫官能团的作用类似于天然HRP中发现的远端血红素口袋残基，包括H2O2摄取和H2O解吸。从而加速了反应活性。此外，FeN4C-SOx SA酶能有效地消除细菌。
该合成策略为具有高级配置的单原子纳米酶的设计提供了新的见解，特别是在模拟天然酶中催化囊的3D结构方面，有助于开发用于多种实际应用的高性能人工酶，包括生物传感、癌症治疗和伤口愈合。
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研究图文
图1. 三维催化中心的仿生构建。
图2. FeN4C-SOxSAzyme的表征和原子结构分析。
图3. SAzymes的电子填充分析。
图4. SAzymes的POD样活性和动力学。
图5. SAzymes的拟议反应途径示意图。
图6. FeN4C-SOxSAzyme的抗菌活性。
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文献详情
Dimensionality Engineering of Single-Atom Nanozyme for Efficient Peroxidase-Mimicking
Guangming Li, Hao Liu, Tianding Hu, Fang Pu, Jinsong Ren,* Xiaogang Qu*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c05162
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