α-MoO3晶体光学各向异性的起源和调控

论文信息：

Wanfu Shen, Yu Yu, Yufeng Huang, Guoteng Ma, Chengyuan Yao, Lidong Sun and Chunguang Hu, Origins and cavity-based regulation of optical anisotropy of α-MoO3 crystal, 2D Mater. 10 (2023) 015024.

论文链接：

https://doi.org/10.1088/2053-1583/acad13

研究背景

三氧化钼（α-Mo O 3）晶体是钼最常见、在空气中最稳定的化合物之一，在催化、储能、电池和气体传感器等领域发挥重要作用。近年来，二维α-Mo O 3由于其宽带隙、天然双曲极化激元、范德瓦尔斯（vdW）结构、双轴对称和双曲拓扑跃迁等特点，在开发新型纳米光子和光电器件方面引起了广泛的关注。在增强光电应用中，精确确定α-Mo O 3晶体的光学复折射和线性二色性，进而了解其宽带光学各向异性的起源至关重要。

研究内容

本文利用光谱椭偏振（SE）和反射差光谱（RDS）的方法，系统地研究了α-Mo O 3晶体最基本的物理特性之一：宽带光学各向异性。采用改进的物理气相沉积法（PVD）制备了厘米级高质量的α-Mo O 3晶体（ 图1）。采用角分辨偏振拉曼光谱学（APARS）方法，分析了拉曼光谱随入射偏振角的变化（ 图2）。

图1. α-MoO3的制备和表面表征。

图2. 角分辨偏振拉曼装置示意图及各种构型下拉曼光谱随入射偏振角的变化。

接下来对放置在Si/SiO2衬底上的α-MoO3晶体进行了SE测量，以研究α-MoO3晶体的光学复折射。利用SE在广谱范围（400~1600nm）内精确测定了沿三个晶体轴的光折射率，并分析了平面内和平面外的复折射率（图3）。利用偏振分辨RDS方法研究了α-MoO3的固有和共振腔调制光学各向异性，发现线性二色性的物理起源主要由沿c轴的电子跃迁决定（图4）。在确定晶体轴的方向后，分析由θ=70◦得到的α-MoO3的光学各向异性谱，如图5所示。此外，二氧化硅的外光子腔提高了观察电子跃迁的灵敏度，光学各向异性的高调制比达到30（图6）。

图3. SE参数(a)Ψ和(b) ∆的测量（实线）和最佳匹配（虚线）椭圆偏距结果。(c) 推导出α-MoO3晶体沿不同晶体轴的折射率。(d)α-MoO3晶体的平面内和平面外光学复折射。

图4. (a)放置在蓝宝石（0001）衬底粗糙表面的α-MoO3晶体的RDS测量示意图。(b)在不同偏振角下测量的RD光谱。(c) Re（∆r/r/r）在不同光子能量与偏振角下的关系图。(d)（αhν）1/2的 Tauc外推图。

图5. (a)由70◦入射偏振得到的α-MoO3的光学各向异性光谱测量值（圆点）和拟合值（实线）。(b)透明区域的体积和界面各向异性与实验Re（∆r/r）的比较。插图部分显示了体积各向异性（BKA）、界面各向异性（IFA）和层各向异性（LYA）的定义示意图。(c)利用三相模型（圆点）从RD谱中得到的微分介电函数∆ϵ2和(d)拟合到由四个离散谐振子跃迁组成的模型。

图6. (a)在280 nm二氧化硅腔覆盖的Si衬底上放置三氧化钼晶体的RD光谱。(b) Re（∆r/r）与偏振角的图。(c)上图是放置在粗糙蓝宝石和SiO2/Si衬底上的三氧化钼晶体的RD谱比较图，下图是每个RD谱的第一次推导。

结论与展望

总之，本文报道了通过PVD法生长厘米级高质量的 α-Mo O 3晶体。得益于大尺寸生长的 α-Mo O 3，直接对α-MoO3晶体进行了广义SE测量，其中光斑在单个域内，并精确地确定了沿每个晶体轴的宽带折射率，并进一步确定了平面内和平面外复折射的值。用偏振分辨RDS研究了 α-Mo O 3的本征光学各向异性。揭示了光学复折射和线性二色性对整体光学各向异性的贡献。确定了 α-Mo O 3对价带C1和C2分裂的线性二色性的物理起源。研究了 α-Mo O 3在280 nm Si O 2/Si上的光学各向异性，揭示了其对隐藏电子跃迁的灵敏度的提高，且光学各向异性的高调节比为30。这一研究结果有助于理解α-MoO3的高光学各向异性的物理起源，为实现层状 α-Mo O 3在光子学领域的应用提供了基础。

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