北京
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研究内容
电催化还原硝酸盐（NO 3 - ）合成氨（NH 3 ）是一条最有前途的路线，可以从废水中回收营养物质，并具有能源和环境可持续性。 目前，大量研究在调节反应路径、促进硝酸盐合成氨的转化方面已经有了一定的深入研究，但到目前为止，在这一方面的研究还存在着巨大挑战。
单原子修饰凝胶（SAGs）材料最近成为一类有用的电催化剂，具有单原子活性位点和3D通道框架的跨尺度结构特征，在催化各种反应方面显示出巨大潜力。通过设计协调的单原子位点结构，同时设计可调节的多孔通道，可以精确地调整本征催化行为，从而调节反应物质的传质过程。
四川大学李盼盼特聘研究员、美国德州奥斯汀分校余桂华教授和电子科技大学晋兆宇研究员报道了一种铜单原子凝胶（Cu SAGs）电催化剂，可在中性条件下从硝酸盐（NO3-）和亚硝酸盐（NO2-）中产生NH3。鉴于具有空间限制和强化动力学的Cu SAGs上NO2−活化的独特机制，提出了一种脉冲电解策略，以级联NO3-还原过程中NO2−中间体的积累和转化，限制析氢反应。该催化剂显著提高了用于NH3生产的法拉第效率和产率。相关工作以“Pulsed Nitrate-to-Ammonia Electroreduction Facilitated by Tandem Catalysis of Nitrite Intermediates”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者合成了具有三维（3D）框架结构的Cu SAGs电催化剂，在中性介质中通过脉冲电解策略及中间体的串联催化实现了高效硝酸盐（NO3-）到氨（NH3）的转化。
要点2.Cu-SAGs固有活性和选择性使其能够在热力学和动力学上比NO3-to-NH3更有效地催化NO2-to-NH3。因此，在脉冲电解条件下，通过Cu SAGs级联NO2-中间体积累转化，实现了显著增强的NH3法拉第效率（FE）和产量（YR），即使在非常负的电势（-0.8 V）下，显著抑制HER竞争。
要点3.机理研究证实，由于NO2RR的选择性，亚硝酸盐中间体的级联积累转化过程是防止H2形成的关键途径。能耗分析进一步表明，与恒电位电（CE）相比，NH3的脉冲电合成在实际应用中具有较高的可行性，节电约22%，YR提高约28%。
该发现进一步强调了瞬态电化学技术能够在空间受限的3D结构内串联催化反应中间体，从而在水性条件下大大抑制HER。还证明了一种通过创新电化学技术和材料设计实现的替代策略，以避免电催化中的复杂比例关系。
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研究图文
图1. Cu SAGs的形态和结构。
图2. 氨合成的电催化性能。
图3. NO2RR和NO3RR的机理研究。
图4. CE和PE的反应路径示意图。
图5. CE和PE的性能。
图6. 串联亚硝酸盐中间体积累转化过程的模拟。
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文献详情
Pulsed Nitrate-to-Ammonia Electroreduction Facilitated by Tandem Catalysis of Nitrite Intermediates
Panpan Li,* Ran Li, Yuanting Liu, Minghao Xie, Zhaoyu Jin,* Guihua Yu*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.3c00334
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