广东
近日，中国科学院上海高等研究院王慧研究员和罗虎高级工程师团队，在废塑料升级提质制石脑油研究取得重要进展，相关成果以“Converting Plastic Wastes to Naphtha for Closing the Plastic Loop”为题发表在Journal of the American Chemical Society，论文第一作者为博士研究生李琳。
全球塑料年产量超过3亿吨，在提供生活便利的同时也产生了大量的废弃塑料，尤其是聚乙烯和聚丙烯等（总量超过45%）在自然条件下降解困难，主要的处理方式为填埋和焚烧，产生了严重的环境污染和资源浪费。目前物理回收所得产品价值较低，而化学回收作为一种能够实现废塑料循环能源转化的方式，受到广泛关注，但是采用的负载型催化剂存在反应温度高、时间长、产物分布宽泛等问题，且主要的燃料产物仍会造成CO2排放。
图1 DFT和分子动力学计算
基于此，该研究团队提出活性金属限域的Pt@S-1与酸性β分子筛串联催化机制，选择性将聚乙烯加氢裂化为石脑油，在250℃，3 MPa H2，2 h的条件下，液相产物收率最高可达到89.5%，其中C5-C9的烷烃的选择性高达96.8%。石脑油经蒸汽裂解可生产乙烯单体，从而构建了聚乙烯的循环再生和闭环利用体系。
通过DFT计算证明了Pt@S-1相对适中的烯烃吸附强度以及烷烃的脱附强度，有助于中间产物烯烃的加氢反应和目标产物烷烃的快速转移；分子动力学计算显示，短碳链烯烃在S-1孔道中优先扩散，从而有利于C5-C9产物的集中。Pt@S-1的择形作用更有利于正构以及短链异构烯烃在Pt纳米颗粒上进行加氢反应，而长链烯烃中间产物则由于较大的吸附和扩散阻力返回至β分子筛进行深度裂解。具有断键和异构作用的β分子筛与加氢Pt@S-1的协同作用，强化了LDPE加氢裂化生成高选择性石脑油产物的反应过程。
图2 LDPE生产不同路径，能量和碳排放
Pt@S-1和β分子筛催化体系同样适用于HDPE、PP、保鲜膜和自封袋等废塑料的催化降解。此外，作者提出塑料升级回收构建循环经济的概念，计算了该体系的能耗和碳排放，与传统石油路线合成塑料过程相比，该循环过程可节约15%的能量，减少30%的温室气体排放。
总之，该研究通过分子筛限域和串联催化，将废塑料高效催化降解为石脑油，用于聚乙烯的循环再生，实现塑料的闭环使用，能够有效降低整体的能耗和碳排放，有助于实现碳中和目标。
该研究工作得到科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金和上海低碳技术创新功能型平台等多项目的资助。
来源：上海高等研究院
文章链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11407
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