广东
部分还原氧化石墨烯（PRGO）是介于石墨烯和氧化石墨烯的中间结构。由于其可调节的热、光和电特性，PRGO薄膜已广泛应用于测辐射热计、热管理、传感器和晶体管等领域。理解结构域尺寸对PRGO膜整体的电和热输运性能的影响不仅具有重要的基础研究价值，对调节其在电、热、光电和热电应用中的性能也非常重要。
在金属中，导电和导热性质之间的关系遵循Wiedemann-Franz定律。然而，对于半导体和绝缘体，电子和声子传输性能之间的关系仍然不清楚。近年来，一些研究者报道了碳纳米材料中电导率和热导率/热扩散系数之间的线性关系。然而，这种线性相关性在宽温度范围下是否适用仍然未知。此外，如何将热、电输运性能与PRGO的微观结构参数联系起来，以便通过结构调节其性能，也是一个待解决的问题。
为了将结构域尺寸与电输运相关联，电阻率（ρ）-温度曲线历来被用于分析金属的微观结构。0 K极限下的“残余电阻率”是由缺陷散射引起的，包括晶界、晶格缺陷、化学杂质散射和表面散射，其强度由其结构域尺寸决定。为了进一步表征半导体和绝缘体的结构域尺寸，近年来，我们开发了“阻温系数”模型，该模型不仅可用于分析金属的微观结构，还可用于分析半导体和绝缘体的微观结构与其声子散射强度。
近期，深圳大学化学与环境工程学院谢杨苏助理教授课题组在《Carbon》（影响因子11.307，中科院JCR工程技术一区，TOP期刊）上发表最新研究进展，题目为《Thermal and electrical transport in partly-reduced graphene oxide films: The effect of low temperature and structure domain size》。该论文第一作者为硕士研究生陈婷婷，通讯作者为谢杨苏特聘副研究员，深圳大学化学与环境工程学院为第一完成单位和通讯单位。
图 1. (a) 热扩散系数和电导率在25 K、120 K、195 K和295 K之间的线性关系。在320K-10K的温度范围内观察到良好的线性相关性。(b) 热扩散系数-电导率曲线的斜率A和 (c) 截距（αa），两者也与环境温度呈线性关系。
在这项工作中，研究团队通过采用瞬态电热技术表征了PRGO薄膜在10K至320K范围内的电输运和热输运特性。发现其电输运性能随着热还原水平而变化，其中电阻温度系数（TCR）随着退火温度的升高而降低，反映出可调谐的带隙。其中Mott可变程跳跃（VRH）模型能够拟合接近室温附近的电导率-温度曲线。同时，热扩散系数的温度依赖性曲线表明声子-声子散射主导的热输运机制。此外，在10K~320K的整个温度范围内，电导率(σ)和热扩散系数(α)表现出良好的线性关系，其中，σ- α曲线的斜率与环境温度呈线性相关。该工作总结了电导率和热扩散率之间对应的数学模型。此外，基于0 K极限下的残余阻温系数，获得了由结构缺陷引起的声子散射平均自由程。随着退火温度从200℃升高到1000℃，其声子-缺陷散射平均自由程从0.60 nm增加到5.31nm，这与通过Raman、TEM和XRD获得的结构域尺寸可比。最后，该工作进一步揭示了结构域尺寸、热扩散系数和电导率之间的线性关系，并讨论了这种线性关系的潜在机制，表明结构域尺寸对PRGO的热和电输运性能有着强烈的影响。
图 2. (a)在295 K时，α、σ与结构域尺寸的线性关系。(b) PRGO中sp2域和sp3非晶域结构中的电子跳跃和声子传播机制示意图。
该研究工作得到了国家自然科学基金委、广东省基础与应用基础研究面上项目的支持。
来源：深圳大学
全文链接见：
https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.11.051
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