南昌大学《AM》:用于高效氧电还原的具有原子分散铁的碳纳米笼

成果简介

本文，南昌大学陈义旺、袁凯等在《Adv Mater》期刊发表名为“Carbon Nanocage with Maximum Utilization of Atomically Dispersed Iron as Efficient Oxygen Electroreduction Nanoreactor”的论文，研究采用纳米乳液诱导聚合自组装策略来制备具有原子分散Fe-N4（表示为meso/Micro-FeNSC）的分级介孔/微孔N/S共掺杂碳纳米笼。

通过原位扫描电化学显微镜技术表征发现，中/微FeNSC的有效活性位点密度达到3.57×1014 site cm−2，与微孔的Micro-FeNSC对应物（1.07×1014 site cm−2)相比提高了3倍。 此外，中/微FeNSC的转换频率也从0.50 e-1 site-1 s-1提高到0.69 e-1 site-1 s-1。这些特性激发了Meso/Micro-FeNSC作为高效氧电还原电催化剂的潜力，表现为优异的半波电位（0.91V）、显著的动力学质量比活性（68.65A g−1） 以及优异的稳定性。带有Meso/Micro FeNSC的组装锌空气电池的峰值功率密度高达264.34 mW cm−2 ，比容量为814.09 mA h g−1以及长循环寿命（>200h）。这项工作阐明了量化活性位点密度以及最大限度地利用活性位点对于合理设计先进催化剂的意义。

图文导读

图1.（a）用SL-SECM进行活性位点定量的示意图。（b）用SI-SECM进行积分电荷和计算SD。（c）从0.1 M KOH foMeso/Micro-fensc、Micro-fensc（0.85 V vs.RHE）和高级单原子催化速率中的SD和TOF得出的反应性图

图2 . ( a ) ZAB装置的图形说明。( b ) 放电极化曲线和相应的功率密度图，( ) 不同电流密度下的静电放电图，( d ) 用Meso / Micro -FENSC和Pt / C催化剂组装的ZABS在50 MA cm的长时间静电放电曲线。( e ) 用Meso / Micro-fensc + Ruo和Pt / C + Ruo组装的可充电ZABS的静电充电-放电循环曲线。( ) 柔性ZAB的结构示意图。( 8 ) 基于Meso / Micro-fensc和Pt / C的柔性ZABS的放电极化曲线和相应的功率密度图。( h ) 在电流密度为5 MA cm时，使用Meso / Micro-fensc + Ruo的柔性ZAB的静电充电-放电循环曲线。

文献：

https://doi.org/10.1002/adma.202208942