楼雄文&谷晓俊Angew.: 单原子Ni用于高效电催化析氧最新进展!

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研究内容

用于水制氧反应(OER)的电催化剂的设计和合成对于开发用于能量存储和转换的先进电化学装置具有重要意义。具有最大原子利用效率的单原子催化剂（SAC）已成为OER的有希望的候选者。此外，将活性位点捕获在中空载体的外表面上可以降低传质阻力并提高原子利用率。

内蒙古大学谷晓俊教授和新加坡南洋理工大学楼雄文教授报告了一种简便的化学气相沉积(CVD)策略来合成单镍(Ni)原子修饰的空心S/N掺杂足球状碳球(Ni SAs@S/NFCS)。Ni SAs@S/NFCS在碱性析氧反应（OER）中表现出优异的性能，在10 mA cm-2时过电位为249 mV，Tafel斜率为56.5 mV dec-1，超长稳定性。相关工作以“Surface-Exposed Single-Ni Atoms with Potential-Driven Dynamic Behaviors for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.作者首先将3-氨基苯酚/甲醛树脂(3-AF)包覆在制备好的足球状CdS纳米球(CdS-FCS)得到核壳CdS@3-AF NSs，进一步碳化成S/N-FCS。NiCl2的气体迁移使Ni被分离并同时捕获在S/N-FCS基质的外表面，产生最终的Ni SAs@S/N-FCS。

要点2.受益于大量表面暴露的单Ni位点和空心S/N掺杂碳结构，Ni SAs@S/N-FCS催化剂表现出优异的OER性能，在10 mA cm-2下过电位为249 mV，Tafel 斜率为56.5 mV dec-1以及长达166小时的超长稳定性。

要点3.原位X射线吸收光谱和理论计算表明，Ni-N4基序的电位驱动动态行为和基质中不同位置的S掺杂剂对OER活性的贡献。

这项工作可能为设计和构建表面暴露的SAC并揭示其潜在驱动的动态行为提供一些启发，从而促进其在可持续能源存储和转换技术中的广泛应用。

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研究图文

图1. (a) Ni SAs@S/N-FCS的合成过程示意图。CdS@3-AF的(b) FESEM、(c) HAADFSTEM和(d) TEM图像。(e) 单个CdS@3-AF的HAADF-STEM和相应元素映射图像。

图2. S/N-FCS和Ni SAs@S/N-FCS的(a) 高分辨率Ni 2p3/2 XPS光谱和(b) XRD图。NiO、Ni箔和Ni SAs@S/N-FCS的Ni K-edge EXAFS光谱的(c) k2χ(k)振荡曲线、(d) FT曲线和(e) WT等值线图。。

图3. RuO2、S/N-FCS、Ni NPs@S/N-FCS和Ni SAs@S/N-FCS的(a) LSV图，(b) 10 mA cm-2时的过电位和(c)相应Tafel斜率。Ni NPs@S/N-FCS和Ni SAs@S/N-FCS的(d) TOF值和(e) 在0.95 V vs RHE时的电容电流密度(1/2ΔJ)。(f) RuO2、S/N-FCS、Ni NPs@S/N-FCS和Ni SAs@S/N-FCS在10 mA cm-2下的电位-时间曲线。

图4. (a) 用于识别Ni SAs@S/N-FCS电催化剂活性位点的操作电化学电池装置示意图。CE，对电极；RE，参比电极；WE，工作电极。Ni SAs@S/N-FCS在OER期间在不同电位下在Ni K-edge的(b) Operando XANES光谱和(c)相应FT曲线。不同模型的（d）OER的自由能图和（e）RDS对应的能垒。(f) ACG-NiN4-SC表面*O中间体的电荷密度差异。黄色和青色轮廓表示真实空间中的电荷积累和耗尽，等值面水平为±0.002 |e| Bohr-3。

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文献详情

Surface-Exposed Single-Ni Atoms with Potential-Driven Dynamic Behaviors for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution

Yafei Zhao, Xue Feng Lu, Guilan Fan, Deyan Luan, Xiaojun Gu,* Xiong Wen (David) Lou*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202212542

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作者简介

谷晓俊，1978年生，内蒙古大学教授，博士生导师，化学化工学院副院长（主持工作），教育部新世纪优秀人才，内蒙古杰出青年基金获得者，内蒙古青年科技奖获得者。2008年10月，毕业于大连理工大学，获工学博士学位；之后在日本国立产业技术综合研究所，任日本学术振兴会(JSPS)外国人特别研究员，从事关于清洁能源存储与转化方面的博士后研究。2011年2月，作为内蒙古自治区“草原英才”工程引进人才，到化学化工学院从事教学科研工作。

科研立足于国际前沿、国家和内蒙古自治区需求，主要从事资源小分子（合成气、CO2、N2、HCOOH）转化与氢能方面的工作。在国际学术期刊上发表SCI论文60余篇，其中1篇关于清洁能源催化的研究论文以第一作者发表于化学顶级学术期刊Journal of the American Chemical Society(影响因子14.612，SCI一区，他引550多次，连续6年被评为ESI高被引论文)，近五年10篇关于氢能的研究论文以通讯作者发表于Applied Catalysis B: Environmental(影响因子16.683)、Journal of Materials Chemistry A(影响因子11.301)等国际知名学术期刊(影响因子均在10.0以上，SCI一区)，4篇关于稀土材料的研究论文他引超100次。主持国家自然科学基金、教育部新世纪优秀人才支持计划基金、内蒙古自治区杰出青年基金、内蒙古自治区关键技术攻关项目、内蒙古自治区高校“青年科技英才支持计划”青年科技领军人才基金等项目10余项。

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