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【合成】Angew:南林陈祖鹏/荆宇课题组光催化转移氢化反应研究新进展

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导读

近日,南京林业大学化学工程学院陈祖鹏教授和荆宇教授课题组在国际化学领域顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF:16.823)上发表了题为"Transfer Hydrogenation with a Carbon-Nitride-Supported Palladium Single-Atom Photocatalyst and Water as a Proton Source"的研究性论文。南京林业大学化学工程学院为本研究的第一完成单位,硕士研究生赵恩李曼曼为共同第一作者,陈祖鹏教授荆宇教授为共同通讯作者。该工作得到了江苏省自然科学基金和南京林业大学标志性成果培育项目的资助。

太阳能驱动的不饱和键转移加氢在可持续有机合成中受到越来越多的关注,但水作为最终理想的绿色氢源很少被学者研究,因为水分子分解存在着很高的能垒。基于此,陈祖鹏教授/荆宇教授基于前期工作积累,制备了一种负载在氮化碳上的钯单原子(Pd1-mpg-C3N4)非均相催化剂,在以水为氢源光催化转移氢化反应中,其表现出优异的催化活性,远超同类型的钯纳米颗粒催化剂。

为 探究氢源的来源,本文结合同位素标记实验和原位核磁共振技术证实在反应过程中水被光解产生氢活性物种进而用于不饱和键的加氢。 DFT计算表明Pd1-mpg-C3N4的高催化性能归因于该催化剂能够降低加氢能垒、促进产物脱附并且加速氢质子从水中的补充。 这一发现强调了单原子光催化剂用于低成本和环境友好的有机合成的潜力,并且该策略具有普适性,可用于各类不饱和键的转移加氢(C=C、C=O、N=O),有望实现林木有关的生物质化合物的氢化转化。

陈祖鹏教授 长期专注于高效多相催化剂设计开发,以及在生物质/木质素催化转化、能源催化等领域应用研究。曾获得马普学会博士生奖学金、德国洪堡学者、江苏省特聘教授。已在 Chemical Reviews, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, National Science Review, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Small 等国际 SCI 论文 57 篇,封面文章 9 篇,ESI 高被引论文 6 篇,热点论文 3 篇,论文被引>4500(H-index 29)。研究工作得到专业期刊或新闻媒体广泛报道如,Nature, Nature Catalysis, Chemical & Engineering News, ETH News, Eurekalert, Nanowerk News, Science Newsline, Phys.org,获得国际同行的积极评价。 结合个人研究背景和南京林业大学的研究特色,课题组的研究内容集中于: 高效多相催化剂的设计合成、 生物质催化转化: 木质素利用、生物质能源与化学品高值化、生物质碳的制备与利用、 选择性加氢和氧化、 CO2催化制备高附加值化合物生物质催化转化。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207410

来源:南京林业大学化学工程学院

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