北京
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研究内容
合理设计共价有机框架(COF)以扩大其多样性是非常可取的，但由于其有限、昂贵和复杂的结构单元，特别是与其他容易获得的多孔材料相比具有挑战性。
新加坡国立大学赵丹教授课题组使用基于鞣花酸和三硼酸的结构单元的网状化学制造了两种新型的仿生COF，即NUS-71和NUS-72。两种具有AB堆叠模式的COF都表现出较高的乙炔(C2H2)吸附能力和出色的C2H2/CO2混合物分离性能。相关工作以“Efficient Adsorption of Acetylene over CO2 in Bioinspired Covalent Organic Frameworks”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者使用鞣花酸(EA)和两个平面C3对称结构单元（1,3,5-苯三硼酸(BTBA)和1,3,5-苯三（4-苯基硼酸）（BTPA）作为构建单元，合成了两种仿生COF，即NUS-71和NUS-72。这是首例以生物分子为构建单元的COFs。
要点2.良好结晶度的NUS-71和NUS-72均表现出AB堆积模式，其孔通道装饰有丰富的O原子。NUS-71和NUS-72都表现出对乙炔(C2H2)的高选择性吸附和出色的C2H2/CO2分离性能。
要点3.作者通过原位粉末X射线衍射（PXRD）和分子模拟研究揭示了吸附机理。C2H2通过多种主客体相互作用被困在COF的孔道中，形成独特的夹层结构。并通过气体吸附等温线和动态突破实验验证了这一点。
这项工作不仅代表了构建低成本COF的新途径，而且还扩展了COF家族的多样性，使用天然生化物质作为广泛应用的基石。
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研究图文
图1. (a) NUS-71和NUS-72的构建和拟议结构的示意图，使用鞣花酸作为构建单元。(b, d) NUS-71和(c, e) NUS-72的精细结构和(d, e)实验(红色)和精细(蓝色)PXRD图案。NUS-71孔隙通道的(f)HRTEM图像和(g)静电势图。
图2. (a) 在77 K下，N2吸附-解吸等温线。C2H2和CO2在(b) NUS-71和(c) NUS-72上的吸附等温线。(d) NUS-71在298 K时，C2H2/CO2的动态突破曲线。
图3. 负载(a) C2H2和(b) CO2的NUS-71的实验原位和精制PXRD图。NUS-71中(c) C2H2和(d) CO2的结合构型。
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文献详情
Efficient Adsorption of Acetylene over CO2 in Bioinspired Covalent Organic Frameworks
Zhaoqiang Zhang, Chengjun Kang, Shing Bo Peh, Dongchen Shi, Fengxia Yang, Qixing Liu, Dan Zhao*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c05309
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