通讯单位：中国科学技术大学
具有高原子利用率的单原子催化剂(SACs)在各种应用中引起了广泛的关注。然而，SACs中的单原子位点通常被认为是独立的单元，而相邻位点的相互作用在很大程度上被忽视。
在此，中国科学技术大学江海龙教授课题组发展了一种锌(Zn)辅助原子化策略(ZAAS)，通过与Fe和Ni掺杂的ZnO纳米粒子组装的MOF的直接热解，精确构建了一种新型Fe1-Ni1-N-C催化剂。Fe1-Ni1-N-C还表现出优异的性能。相关工作以“Non-Bonding Interaction of Neighboring Fe and Ni Single-Atom Pairs on MOF-Derived N‑Doped Carbon for Enhanced CO2 Electroreduction”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。
图1. 基于ZIF-8的Fe1-Ni1-N-C与相邻Fe和Ni单原子的构建示意图。
要点1.通过静电相互作用将Fe掺杂的ZnO(Fe-ZnO)和Ni掺杂的ZnO(Ni-ZnO)纳米粒子(NPs)组装到ZIF-8上，Fe&Ni-ZnO/ZIF-8复合材料可以很容易地得到。通过热解，ZnO可以被还原为Zn并蒸发掉，从而提供由相邻的Fe-N4和Ni-N4位点注入的ZIF-8衍生的氮掺杂碳(Fe1-Ni1-N-C)。
要点2.由于相邻Fe和Ni单原子对的长程电子相互作用，Fe1-Ni1-N-C表现出增强的CO2电还原性能，远远超过Fe1-N-C和Ni1-N-C与单独的Fe或Ni单原子对原子。在-0.5 V下实现了96.2%的法拉第效率(FE)。此外，Fe1-Ni1-N-C还表现出优异的性能，在Zn-CO2电池中具有出色的CO选择性和耐久性。
要点3.理论模拟表明，在Fe1-Ni1-N-C中，单个Fe原子可以通过非键相互作用被相邻的单原子Ni高度激活，有利于CO2活化并显着促进COOH*中间体的形成，从而加速整体CO2还原。
这项工作提供了构建包含多种金属物种的单原子催化剂的一般策略，并揭示了相邻单原子之间的共生效应对改善催化作用的重要性。
图2. 显微表征。
图3. CO2还原的电化学性能。
图4. Zn-CO2电池测量和DFT计算。
链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.1c08050
江海龙，1981年8月生于安徽。中国科学技术大学教授、博士生导师、国家杰出青年基金获得者、英国皇家化学会会士(FRSC)，入选万人计划科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才。2008年7月于中国科学院福建物质结构研究所获得无机化学博士学位；2008年8月至2011年8月在日本国立产业技术综合研究所工作，分别任产综研特别研究员和日本学术振兴会外国人特别研究员(JSPSfellow)；2011年9月至2013年1月在美国德克萨斯农工大学从事博士后研究。2013年初加入中国科学技术大学化学系，担任教授、博士生导师，并双聘于合肥微尺度物质科学国家研究中心。2017年获得中国科大海外校友基金会青年教师事业奖，2018年获得卢嘉锡优秀导师奖、太阳能光化学与光催化研究领域优秀青年奖，2019年获中科院优秀研究生导师奖等。长期从事配位化学、材料化学和催化化学的交叉性研究工作，特别在基于金属有机框架(MOFs)的晶态多孔功能材料的设计、合成与催化功能探索等方面开展了系统的研究工作，并取得了一些重要的研究结果。已在国际重要SCI期刊上发表论文140余篇，其中以第一和通讯作者身份发表J.Am. Chem. Soc.(13篇)，Angew.Chem.(11篇)，Chem(3篇)，Nat. Commun.(1篇)，Adv. Mater.(5篇)，Natl. Sci. Rev.(1篇)，Acc. Chem. Res.(1篇)，Chem. Soc. Rev.(2篇)，Coord. Chem.Rev.(3篇), Mater. Today(1篇)等高水平论文。论文被引用18000次以上(H指数：68)，有50篇论文入选ESI高被引论文(Highly Cited Papers, Top 1%)。2017-2019年连续入选科睿唯安(原汤森路透)全球高被引科学家名录(化学)。在《NanoporousMaterials: Synthesis and Applications》中撰写书章一章。担任中国化学会晶体化学专业委员会委员、中国感光学会光催化专业委员会委员等；担任EnergyChem(Elsevier)、Materials(MDPI)、中国化学快报、化学学报、ScientificReports(NPG)、无机化学学报、Sci(MDPI)等期刊编委和顾问委员会委员。主持国家杰出青年科学基金、重大科学研究计划课题、国家基金委面上基金、青年基金等科研项目。
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