单原子光催化剂（SAPCs）的构型调控对界面电荷转移和后续催化过程有重要影响。传统的水相CO2还原SAPC的构建主要致力于CO2的有利活化和光还原，而水的作用往往被忽视。
近日，黑龙江大学付宏刚教授，井立强教授，白林鹭报道了通过一种简单的离子交换方法，利用硼氧物种成功地将Ni单原子锚定在g-C3N4纳米薄片上。
本文要点
要点1.研究人员首先以尿素为原料热解合成了纯 CN 纳米片，其固体产物用硝酸溶液进行后处理剥离，得到超薄的 CN 纳米片（简称 CN ）。接下来，将生成的 CN 浸泡在所需浓度的硼酸水溶液中，以实现充分的相互作用。然后将液体混合物转移到Teflon中进行 120 °C 的水热处理，得到硼氧物种改性的 CN （ OB-CN ）样品。随后，将 NiNO3 溶液滴加到 OB-CN 水悬浮液中，逐步蒸发，最终得到 Ni 修饰的 OB-CN （ Ni-OB-CN ）光催化剂。
要点2.研究发现，B原子和g-C3N4的sp2 N原子之间的配位作用保证了硼氧物种的高度分散性，其中O原子与单一的Ni(II)中心配位具有独特的六氧配位构型。
要点3.优化后的单原子Ni光催化剂性能可与Pt修饰的g-C3N4纳米片相媲美，CO和CH4为产物，实现了出色的CO2还原速率。
要点4.准原位X射线光电子能谱、瞬态吸收光谱、同位素标记和原位傅立叶变换红外光谱表明，所制备的六个含氧配位的单一Ni(II)中心能够有效地捕获CN沿B-O桥的光电子，并优先激活吸附水产生H原子，最终诱导氢辅助CO2还原。
这项工作丰富了单原子催化剂的合成策略，并为单原子构型与反应途径之间的关系提供了新的见解。
Yuying Wang, et al, Construction of Six-Oxygen-Coordinated Single Ni Sites on g-C3N4 with Boron-Oxo Species for Photocatalytic Water-Activation-Induced CO2 Reduction, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202105482
https://doi.org/10.1002/adma.202105482
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