从头算分子动力学提供了一种在DFT级别计算上的力来模拟原子运动的方法。不幸的是，这样的计算限制了从头算分子动力学时间和空间尺度模拟的、数百皮秒的数百个原子，因而无法研究相变和异质反应。这种大规模分子动力学（MD）模拟必须采用以经验为基础的分析性原子间力场，该力场须具有固定的功能形式、交换精度和可传递性，可用于更大的长度和时间范围。然而经典力场与从头算的准确性通常不相匹配，从而限制了模拟只能以最佳的方式来定性描述结果，或者以最坏的情况而偏离正确的行为。为了拓展计算模拟的研究，人们希望以与经典力场相同的代价计算具有从头算精度的力。机器学习算法成为了解决回归和分类问题的有力工具，并推进了数项工作，以开发用于原子间力场的机器学习算法。由于贝叶斯模型具有内部原理性的不确定性量化机制，后续预测分布的方差可用于跟踪MD运行时作用力的误差，因此贝叶斯模型有望在原子模拟中作不确定性量化。
来自美国哈佛大学的Boris Kozinsky教授领导的小组，提出了一种映射高斯过程方法, 通过将力和不确定性映射到低维特征函数上，从而极大加速基于多体核的原子间力场的高斯过程模型方法。映射高斯过程方法受益于量化不确定性的能力，同时保持了与训练规模无关的成本。可以通过快速评估映射高斯过程的作用力和不确定性来加速具有贝叶斯主动学习的高斯过程。最后，作者使用这种方法对单层锡烯的稳定性进行了大规模的分子动力学模拟，并发现了2D锡烯的异常相变机制。该方法的提出为迅速发展快速准确的不确定性感知模型提供了可能性，并可用于模拟复杂材料长时间大规模的动力学。
Bayesian force fields from active learning for simulation of inter-dimensional transformation of stanene
Yu Xie, Jonathan Vandermause, Lixin Sun, Andrea Cepellotti & Boris Kozinsky
We present a way to dramatically accelerate Gaussian process models for interatomic force fields based on many-body kernels by mapping both forces and uncertainties onto functions of low-dimensional features. This allows for automated active learning of models combining near-quantum accuracy, built-in uncertainty, and constant cost of evaluation that is comparable to classical analytical models, capable of simulating millions of atoms. Using this approach, we perform large-scale molecular dynamics simulations of the stability of the stanene monolayer. We discover an unusual phase transformation mechanism of 2D stanene, where ripples lead to nucleation of bilayer defects, densification into a disordered multilayer structure, followed by formation of bulk liquid at high temperature or nucleation and growth of the 3D bcc crystal at low temperature. The presented method opens possibilities for rapid development of fast accurate uncertainty-aware models for simulating long-time large-scale dynamics of complex materials.
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