作者：慈海娜1，蔡京升1，马昊1，史子雄，崔光，王梦蕾，金佳，魏南，卢晨，刘忠范
通讯作者：赵文*，孙靖宇*
单位：苏州大学
在锂硫电池中，如何实现对多硫化物的有效电催化反应动力学管理是构筑高性能锂硫电池的关键。基于以上现状，苏州大学能源学院、苏州大学——北京石墨烯研究院协同创新中心的孙靖宇教授团队在ACS Nano期刊上发表题为“Defective VSe2-Graphene Heterostructures Enabling In Situ Electrocatalyst Evolution for LithiumSulfur Batteries”的论文。苏州大学博士后慈海娜博士、苏州大学博士生蔡京升、中国石油大学博士生马昊为论文的共同第一作者，孙靖宇教授和赵文副教授为通讯作者。
锂硫电池因其高的能量密度、低成本和环境友好等特性，作为新一代的储能体系受到广泛关注。然而，充放电过程中缓慢的氧化还原动力学反应，以及中间产物多硫化物的穿梭效应仍然限制了高性能锂硫电池的商业化应用。解决上述问题的关键之一是设计有效的正极材料，促进锂硫电池的原位电催化反应动力学。
基于此，我们课题组利用化学气相沉积（CVD）技术，在碳布衬底上实现了二维过渡金属硒化物（VSe2）-垂直石墨烯（VG）异质结的可控构筑，并直接作为锂硫电池的正极宿主；利用VSe2存在的缺陷结构可以有效促进对多硫化物的吸附和转化，以调节和改善锂硫电池的倍率性能和循环稳定性。
图1 缺陷结构VSe2-石墨烯异质结用于高性能锂硫电池正极材料
具体而言，本文通过CVD技术实现了在碳布衬底上原位可控直接生长VSe2-垂直石墨烯异质结，作为高性能锂硫电池的硫正极宿主材料。利用CVD技术可以实现二维材料在目标衬底上的直接生长，并对二维材料的结晶质量、均匀性和表面覆盖度进行有效调控，构筑紧密的异质结材料界面。这样获得的异质结材料可以作为锂硫电池的正极材料有效促进电化学反应。
进一步地，利用VSe2存在的缺陷结构可以有效促进多硫化物的吸附和转化。这种具有缺陷结构的异质结材料作为锂硫电池正极可以实现好的倍率和循环稳定性能（在5.0 C的电流密度下进行800周循环后，每周的容量衰减率仅为0.039%），并实现在9.6 mg cm-2 高硫负载下的高面容量4.9 mAh cm2。这种缺陷工程策略对高效硫宿主的设计具有重要意义。
硫正极宿主
对锂硫电池而言，发展具有强的多硫化物吸附能力和快速氧化还原动力学的正极硫宿主材料是构建高性能锂硫电池的关键。通常而言，单一的硫宿主材料并不能很好地满足多硫化物吸附、催化转化和电子传输等的多方面需求；通过设计将两种材料进行有效结合而获得的异质结材料，有望实现上述需求。
值得注意的是，目前大部分异质结材料主要通过湿化学法制备，可调控性差、均匀性差。基于我们课题组在化学气相沉积法生长二维材料的经验，利用CVD技术，可以实现在碳布衬底上二维过渡金属硒化物（VSe2）-石墨烯异质结的直接构筑，探索异质结材料在锂硫电池中的作用机制，并通过缺陷结构实现高性能锂硫电池的制备。
导师专访
通过化学气相沉积技术，实现二维过渡金属硒化物（VSe2）-石墨烯异质结材料原位构筑，并有效利用缺陷工程助力高性能锂硫电池的原位电催化，能够对锂硫电池正极材料的合理设计提供有效借鉴。
本文中，作者通过化学气相沉积（CVD）技术，在碳布衬底上直接生长获得VSe2-垂直石墨烯（VG）异质结，作为锂硫电池多功能硫宿主材料，改善锂硫电池的倍率和循环稳定性（图1）。
与湿化学法相比，CVD技术可以实现二维材料的可控、高品质和均匀制备，获得干净、紧密的异质结界面，实现多功能异质结宿主材料的直接原位构筑。作为硫宿主材料，在电化学反应过程中会诱导VSe2中的Se空位缺陷处发生硫化，进一步促进对多硫化物的吸附和转化。这种硫宿主正极材料可以同时满足对多硫化物吸附、快速氧化还原反应和高效电子传输等的多方面需求，从而实现高倍率和循环稳定性的锂硫电池的构筑。
原位表征对VSe2-VG作为硫宿主正极处的氧化还原反应进行原位监测，结合密度泛函理论模拟，对反应机理进行合理解释。揭示了VSe2的缺陷结构（Se空位）对锂硫电池中电催化和多硫化物的吸附转化的作用机制，这项工作对硫宿主材料中异质结界面构筑和缺陷工程的设计提供了思路和借鉴。
第一作者专访
1. 该研究的设计思路和灵感来源
我们课题组前期在直接化学气相沉积技术生长石墨烯及二维材料方面做了大量的探索，根据这样的研究基础，我们通过CVD技术实现了在碳布上原位可控直接生长VSe2-垂直石墨烯异质结材料，用作锂硫电池的硫宿主正极材料。这样的结构设计可以实现两个关键作用：一是异质结材料的原位高效构筑，可以同时满足锂硫电池对硫宿主材料在多硫化物吸附、电子传输和电化学反应等方面的多功能需求；二是利用金属性VSe2的Se空位缺陷结构可以进一步促进对多硫化物的反应动力学调控。
2. 该实验难点有哪些？
异质结材料的难点主要在于制备条件的调控，如何提高VSe2纳米片的密度，如何实现对形貌和结晶质量、均匀性的调控。
3.该报道与其它类似报道最大的区别在哪里？
过渡金属硫属化合物因其优异特性用于锂硫电池宿主材料的研究有很多，但利用CVD技术原位构筑异质结材料鲜有报道。同时我们通过引入缺陷结构，实现对多硫化物的强吸附和原位电催化。特别地，利用CVD技术可以实现洁净、紧密异质结界面的获得，对二维材料的形貌和均匀性进行有效调控。进一步利用过渡金属硒化物VSe2的缺陷结构助力锂硫电池电催化，目前鲜有研究涉及。
第一作者：
慈海娜，2014年6月本科毕业于兰州大学，2019年6月博士毕业于北京大学。目前在苏州大学从事博士后研究工作，合作导师为孙靖宇教授和刘忠范院士。主要从事石墨烯及其他二维材料的直接化学气相沉积制备，以及高性能锂硫电池的应用研究。以第一作者发表论文在Advanced Materials、ACS Nano、Nano Research、科学通报等杂志；以共同第一作者发表论文在Angewandte Chemie International Edition、Journal of Energy Chemistry等杂志，申请国家发明专利四项。
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c05030
孙靖宇教授课题组链接：
http://www.sunjingyulab.com
来源：科学材料站
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