为何硅掺杂使氧化铁中电子极化子加速扩散？

氧化铁（α-Fe2O3）是一种重要的太阳能吸收和电解水催化材料，其本征导电模式是铁元素化合价交替变化的极化子跳跃方式。氧化铁这种导电模式对土壤、地表水和生物化学都具有重要意义。虽然人们一致认为掺杂可以改善氧化铁的导电性，但其强化机理至今还不清楚，困难在于电子浓度和迁移率两个影响因素之间的耦合，以及材料缺陷、杂质等不可控因素对材料制备质量的影响。鉴于此，长安大学水利与环境学院周朝晖副教授开展了题为“为何硅掺杂使氧化铁中电子极化子加速扩散”（Why Silicon Doping Accelerates Electron Polaron Diffusion in Hematite）的研究，论文已在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）期刊公开发表。周朝晖副教授为论文第一作者，长安大学为第一署名单位。

该论文基于从头算分子动力学（Ab Initio Molecular Dynamics,AIMD）模拟，直接观察到氧化铁中电子极化子的跳跃行为，指出在绝热电荷转移框架下电子极化子跳跃的主要驱动力。更为重要的是，研究发现硅杂质不仅具有增加载流子浓度的作用，还通过加速电子极化子跳跃速率，增加了载流子的迁移率，原因归结为铁-氧键长增加、极化子跳跃活化能降低和低能简并态的出现。此外，硅掺杂还使得电子极化子的跳跃方向具有取向性，从而在氧化铁内部建立了高效的电子极化子跳跃通道。这项研究在原子水平上展示了氧化铁内部电子极化子跳跃的动态图像，建立了实验上观察到的硅杂质影响氧化铁导电性的作用机理，深入揭示了硅杂质对氧化铁中电子极化子扩散行为的影响。

美国化学会志是美国化学会的旗舰刊物，是材料和化学领域的顶级期刊之一，其总引证次数和被引证次数在材料和化学期刊中位列第一，具有覆盖面广、信息量足、影响力大的特点，2018年的影响因子为14.695。
来源 长安大学

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10109