硅酸盐岩化学风化是维持长尺度地球宜居性和碳循环平衡的关键，也是驱动气候变化的重要因子，因而是连接地球各圈层的关键一环，是系统地球科学和地表地球动力学领域研究的重大基础理论前沿（Berner et al., 1983）。但是，长期以来，对硅酸盐岩化学风化的控制机理的认识存在争论。特别是，现有大陆风化动力学无法解释大陆风化如何即受气候又受抬升剥蚀控制，从而在保障地球宜居性和碳循环平衡的同时驱动气候变化（Hilley and Porder, 2008）。因此，使用更精确的地球化学新方法，定量评估现代化学风化的强度和通量，将今论古，重建地球历史上化学风化的通量与强度，是深刻理解系统地球科学和地表地球动力学所控制的碳循环的关键。
图1，黄河中游流域地形图，附采样点-龙门水文站（引自Gou et al., 2019b）。
化学风化是阳离子的丢失过程，阳离子稳定同位素（Cation isotopes; Li，Mg，K，Ca，Sr，Ba同位素）理论上忠实的记录了化学风化的过程信息。
譬如，Li同位素作为目前最具潜力的硅酸盐岩化学风化示踪体系，是近几年地表地球化学研究的热点。这主要得益于Li同位素具有以下三点优势：（1），作为中等不相容元素，壳幔分异过程中，Li在结晶分异后期进入岩石，使大陆地壳的Li含量远高于地球其它圈层，有利于Li同位素示踪表生地球化学研究工作的开展；（2），Li主要赋存于硅酸盐岩矿物中，而在碳酸盐岩中含量非常低；（3）作为最轻的金属元素，Li的两个同位素间具有约16.7%的相对质量差，使Li同位素在自然界的分馏达到110‰，便于识别化学风化过程的细节。正是由于Li同位素在表生地球化学示踪中的显著优势，Li同位素被广泛运用于研究化学风化（苟龙飞等, 2017b）。
然而，目前国际学术界对如何使用Li同位素示踪硅酸盐岩化学风化还未达成共识，已有的研究甚至相互矛盾（Gou et al., 2019b）。例如，关于Li同位素示踪大陆风化的研究中，大多是空间上的河流样品。正如上面提到，这些样品本身即受构造，岩相等因素制约，又受不同空间格局上的气候，水文等气候环境因素影响，使得研究结果呈现为各影响因素的复杂叠加态。因此，通过控制变量，即剥离这两大因素中的一个，单独研究另一个因素对化学风化的影响是一个聪明的作法。譬如，剥离抬升剥蚀对化学风化的影响，单独研究硅酸盐岩化学风化对气候的响应，从而理解新生代地球系统构造－气候－风化－碳循环相互作用的机理。然而，对于Li同位素时间序列的研究，已有样品的分辨率最高只能达到两个月一个样品，甚至有些只采集旱季和雨季的样品，这样低分辨率的样品只能进行定性的描述，若用于定量，则不确定性太大。以上两点可能是目前已有研究呈现出不一致，甚至矛盾结果的主要原因（Gou et al., 2019b）。
图2，黄河中游龙门水文站主要化学，物理参数的季节变化（引自Gou et al., 2019b）。
为了解决以上问题，苟龙飞等在中国科学院地球环境研究所，黄土与第四纪国家重点实验室建立了高精度的Li（锂），Mg（镁），和Ba（钡）同位素分析测试方法（苟龙飞等, 2017a; Gou et al., 2018; Gou and Deng, 2019; Gou et al., 2019a）,以深入研究如何应用这此非传统稳定同位素（比如：Li同位素）结合长期对某一流域的高分辨率时间序列监测（比如：黄河流域中游）来研究化学风化对气候的响应。黄河中游为黄土高原所覆盖，黄土具有较为均一的，可以代表上地壳的地球化学组成（Taylor et al., 1983），以及Li同位素组成（Teng et al., 2004）, 同时得益于东亚季风带来的黄土高原地区显著的季节气候反差，使得在陆壳尺度上研究Li同位素对气候因素的响应成为可能。为此，我们2013年在黄河中游（图1）收集了每周一次的高分辨率黄河河水，悬浮物等样品，并实时监测温度，流量等基础数据（见图2），以提取Li同位素对气候要素在化学风化过程中的响应信息。
黄河河水中的Li的源解析发现，黄河河水中的Li同位素主要来源于硅酸盐岩化学风化（占比约60%），另一个重要的源是蒸发岩的溶解（占比约25%）。其中蒸发岩占比在一次百年一遇的暴雨后约有5%的升高，并持续了至少半年之久（图3）。
图3，黄河中游河水中Li来源解析，硅酸盐岩和蒸发岩溶解是最重要的两大Li源。
2013年黄河河水Li同位素呈现出约5‰的季节变化（图2），由于黄河中游均一的，可代表上地壳元素和Li同位素组成的黄土，同时得益于东亚季风带来的巨大季节气候反差（2013年温度变化为28.8℃），我们首次在大江大河中观察到了温度控制的Li同位素组成的季节变化（图2），弥补了标准同位素分馏效应所预测的观察值的空白。
图 4温度控制的黄河河水季节性变化（引自Gou et al., 2019b）
图 5，A 新生代海水Li同位素约有9‰的上升（Misra and Froelich, 2012）；B新生代温度约15℃的下降（Zachos et al., 2001）。
新生代全球变冷以来，底栖有孔虫记录的温度大约有15℃的下降（Zachos et al., 2001，图5B），记录的海水Li同位素约有9‰的上升（Misra and Froelich, 2012）（图5A）。可代表大陆上地壳的黄土在东亚季风条件下的化学风化提供了从现代风化的角度窥探新生代海洋Li同位素组成上升的窗口。黄河中游温度控制的Li同位素季节变化表明，新生代全球15℃的变冷本身可以解释约四分之一的新生代海水Li同位素上升。Li同位素在陆壳尺度上主要受温度控制的分馏过程有可能进一步为石笋、树轮、湖泊沉积物、珊瑚、和砗磲等环境载体提供独立的温度变化标尺。该研究以Article长文形式在线发表在国际著名地球化学杂志Geochemica et Cosmochemica Acta上，苟龙飞博士是该论文的第一作者，金章东研究员为论文通讯作者。
本项工作得到了国家自然科学基金、中国科学院、欧洲ERC的联合资助，是中科院地球环境研究所“一带一路”计划的系列研究成果。
参考文献：
Berner, R.A., Lasaga, A.C., Garrels, R.M., 1983. The carbonate-silicate geochemical cycle and its effect on atmospheric carbon-dioxide over the past 100 million years. American Journal of Science 283, 641-683.
Gou, L.-F., Deng, L., 2019. Determination of barium isotopic ratios in river waters on MC-ICP-MS. Analytical Sciences. doi: 10.2116/analsci.18P329.
Gou, L.-F., Jin, Z.-D., Deng, L., He, M.-Y., Liu, C.-Y., 2018. Effects of different cone combinations on accurate and precise determination of Li isotopic composition by MC-ICP-MS. Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy 146, 1-8.
Gou, L.-F., Jin, Z., Galy, A., Sun, H., Deng, L., Xu, Y., 2019a. Effects of cone combinations on accurate and precise Mg-isotopic determination using multi-collector inductively coupled plasma mass spectrometry. Rapid Communications in Mass Spectrometry 33, 351-360.
Gou, L.-F., Jin, Z., Pogge von Strandmann, P.A.E., Li, G., Qu, Y.-X., Xiao, J., Deng, L., Galy, A., 2019b. Li isotopes in the middle Yellow River: Seasonal variability, sources and fractionation. Geochimica Cosmochimica Acta 248, 88-108.
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