广西大学《自然·通讯》：折纸启发的折叠互锁纳米纤维气凝胶：兼顾热绝缘与机械稳健性

气凝胶是极端环境热防护的重要候选材料，但实际应用既要求其贴合目标表面以减弱热交换，又要求其承受复杂机械载荷。传统气凝胶骨架本征脆性严重限制应用；纳米纤维气凝胶（NFAs）虽可借助纤维柔性提升力学性能，但一维纤维重构网络以点接触和弱重叠为主， 载荷传递效率低、结构能量泄漏有限，直接三维纤维构建又易因大孔丰富而增加气相传热并削弱热绝缘。层状 NFAs 虽具各向异性热障优势，却常受层间空隙常未被充分考虑、层间结合弱和分层失效困扰。因此，协调调控宏观构型与层间结构，成为同时实现低热导率与机械稳健性的关键挑战。

广西大学黄崇杏教授课题组提出折纸启发的结构工程策略，构建折叠互锁纳米纤维气凝胶。研究将折叠互锁折纸骨架与定制层间结构结合，引入几何约束和纤维介导层间增韧。所得气凝胶在 80% 应变下压缩强度达 548.02 kPa，具近零泊松比；层间网络增强抗分层能力，使材料在层间失效前可承受约 40% 拉伸应变。层间引导热流重分布带来 0.035 W m⁻¹ K⁻¹ 的低轴向热导率和显著各向异性热绝缘。该工作为航空航天等苛刻环境热防护提供了新架构策略。相关论文以“Origami-inspired folded-interlocked nanofiber aerogels for thermal insulation”为题，发表在Nature Communications上。

方法上，研究以电纺 PAN 纳米纤维膜为起点，经 260°C 空气氧化 1.5 h 得到 O-PAN，使其形成热稳定共轭梯形结构并保留可折叠性；随后将两片 O-PAN 膜折叠组装为弹簧状三维骨架，浸入 BC 分散液并真空浸渍，再经定向冷冻铸造和冻干，在层间构筑连续多孔 BC 网络（图1a）。折叠互锁结构具有由自由侧、铰链侧和层间 BC 网络层组成的分级层压构型（图1b、1c）；层间区域由 BC 纤维形成多孔网络，且可通过 BC 浓度调控其疏松或致密程度（图1d、1e）；O-PAN/BCs-2 密度为 0.149 g cm⁻³，可置于花瓣上而不明显变形（图1f）；XRD、XPS 和 FT-IR 结果共同证实 O-PAN 与 BC 成功复合，并存在氢键相互作用（图1g—i）。

图1｜折叠互锁 O-PAN/BCs 的制备策略与结构表征。a 折叠互锁 O-PAN/BCs 制备过程示意图。b 锯齿折纸弹簧结构示意图。c O-PAN/BCs 的截面扫描电子显微镜图像。d 和 e 放大扫描电子显微镜图像，显示在层间形成的 BC 衍生多孔框架。f O-PAN/BCs-2 单块放置在三角梅花瓣上。g O-PAN/BCs、O-PAN、PAN 和 BC 的 X 射线衍射图谱。h O-PAN/BCs、BC 和 O-PAN 的 X 射线光电子能谱测量谱。i O-PAN/BCs、BC 和 O-PAN 的傅里叶变换红外光谱。

结构前提与轴向运动学方面，O-PAN 膜在大折叠变形下无明显塌陷或断裂（图2a）；材料具有介孔-大孔分级孔结构（图2b、2c）；随 BC 浓度增加，拉伸强度和剥离强度提高，O-PAN/BCs-4 极限拉伸强度达 14.37 MPa，最大剥离强度 3.38 kPa，且分层最大拉伸应变接近 40%（图2d、2e）。轴向拉伸时材料不发生简单层间平移，而表现出拉伸-扭转耦合，BC 纳米纤维桥接相邻层并激活纤维介导层间增韧，耗散能量并抑制裂纹扩展（图2f、2g）；压缩-恢复过程及近零泊松比也得到证实（图2h、2i）。

图2｜折叠互锁 O-PAN/BCs 的结构前提与轴向运动学。a 严重折叠的 O-PAN 纳米纤维膜的照片和扫描电子显微镜图像，显示 O-PAN 片的可折叠性。b 不同 BC 浓度的 O-PAN/BCs 在 77 K 下测量的 N₂ 吸附-脱附等温线。c 通过压汞法获得的 O-PAN/BCs-2 孔喉尺寸分布。d O-PAN 膜和不同 BC 负载量 O-PAN/BCs 的拉伸应力-应变曲线。e 不同 BC 浓度 O-PAN/BCs 的层间分层测试。f 纤维介导层间增韧与拉伸-扭转耦合示意图。g 折叠互锁结构在拉伸和压缩下的轴向运动学示意图。h 原位光学图像显示压缩和恢复过程中的变形。i 加载和卸载过程中泊松比随应变的变化。

力学性能方面，O-PAN/BCs 在高压缩应变下具有高比压缩强度，并可支撑 500 g 重物（图3a—c）；在 20% 应变下经历 1000 次循环后塑性变形仅 12.92%（图3d、3e）；压缩-恢复中的微观结构演化和面片弯曲、折叠角减小的超弹机制得到展示（图3f、3g）；DMA 结果表明，其储能模量、损耗模量和阻尼比在 0.1–100 rad s⁻¹ 及 -50 至 200°C 范围内保持稳定，兼具高承载、超弹性和宽温域稳定性（图3h、3i）。

图3｜O-PAN/BCs 的机械鲁棒性、超弹性和动态机械稳定性。a O-PAN/BCs-1 在不同最大压缩应变下的压缩应力-应变曲线，插图为代表性压缩状态照片。b O-PAN/BCs 与文献中代表性纳米纤维气凝胶在不同压缩应变下的比压缩强度对比。c 代表性样品支撑 500 g 重物的照片及其加载前后宏观形貌。d O-PAN/BCs-2 在 20% 应变下选定循环次数的循环压缩应力-应变曲线。e 循环压缩中最大应力、杨氏模量和能量损失系数随循环次数的演变。f 原位扫描电子显微镜图像，显示 O-PAN/BCs-2 在压缩和恢复过程中的微观结构演化。g 折叠互锁架构中超弹变形机制示意图，包括压缩时面片弯曲和折叠角减小，以及卸载后的结构恢复。h O-PAN/BCs-2 在宽角频率范围内的频率依赖动态机械分析结果。i 在宽温度窗口内的温度依赖动态机械分析结果。

热绝缘方面，O-PAN/BCs 在 100–280°C 保持较好热稳定性（图4a）；其与 120°C 热板的稳态温差达 57.7°C，优于 PU 泡沫和棉（图4b、4c）；火焰防护演示中，热侧达 306°C 时冷侧仅 136°C，花心仅 56.3°C（图4d）。BC 浓度 0.2 wt% 时轴向热导率最低，为 0.035 W m⁻¹ K⁻¹，各向异性因子达 1.74（图4e、4f）；层间 BC 网络可促进径向热流重分布、延迟轴向热穿透，并抑制气相传导，从而降低服务方向热导率（图4g、4h）。

图4｜O-PAN/BCs 的热稳定性、热绝缘性能与传热机制。a O-PAN/BCs 及其组成组分的 TG 和 DTG 曲线。b 放置在热板上的 O-PAN/BCs、棉和商用 PU 泡沫的照片与红外热像图。c 热板与样品冷侧表面之间的温差。d O-PAN/BCs 的火焰防护演示：酒精灯加热时花置于冷侧，以及相应红外热像图。e 不同 BC 浓度下 O-PAN/BCs 的轴向热导率。f 各向异性因子随 BC 浓度的变化。g 堆叠 O-PAN 与 O-PAN/BCs 的模拟截面温度分布。h 随机取向 NFAs 与折叠互锁 O-PAN/BCs 的热绝缘机制示意图。

综上，该研究通过折叠互锁折纸骨架与定向冷冻铸造层间 BC 网络的耦合，建立了多尺度架构，使互锁几何约束和纤维介导层间增韧协同抑制分层，并实现稳定弹簧状变形、近零泊松比和优异抗疲劳性；定制层间多孔网络则作为定向传热调节器，重分布热流并增强各向异性热绝缘。该结构-机制-性能关系使 O-PAN/BCs 成为航空航天、精密器件和高温制造等苛刻环境热防护的有前景平台，并有望扩展至其他纤维体系，通过卷对卷纤维膜制造和自动折叠实现规模化生产。